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Mimicking pi Backdonation in Ce-MOFs for Solar-Driven Ammonia Synthesis

机译：在CE-MOF中模仿PI反应，用于太阳能驱动的氨合成

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pi Backdonation is the core process to break through the kinetically complex and energetic hurdle for catalyzing effectively the NH3 synthesis but only occurs on certain transition metals with empty and filled d orbitals. Herein, mimicking pi backdonation enables MOF-76(Ce) materials to convert N-2/NH3 effectively. Note that, by virtue of the intrinsic mechanism of ligand-to-metal charge transfer, metal cerium species in MOF-76(Ce) serve as an electron sink for accumulating the photogenerated electrons. Taken together, experimental and theoretical analyses reveal that such metal cerium species with coordination unsaturated state (Ce-CUS) on a MOF-76(Ce) nanorod surface can also provide unoccupied and occupied 4f orbitals to accept from and then donate electrons back to nitrogen molecules. Remarkably, it shows outstanding photocatalytic nitrogen reduction performance with high average NH3 yield (34 mu mol g(-1) h(-1)) under ambient conditions. This work provides fresh insights into rational designing and engineering highly active catalysts with rare earth elements.
机译：PI反应是致力于通过动力学复杂和精力充沛的障碍物催化的核心过程，以有效地催化NH3合成，但仅在某些过渡金属上发生，具有空和填充的D轨道。在此，模拟PI次反应使MOF-76（CE）材料能够有效地转化N-2 / NH 3。注意，借助于配体到金属电荷转移的固有机理，MOF-76（CE）中的金属铈物种用作用于积聚光生电子的电子水槽。在一起，实验和理论分析表明，在MOF-76（CE）纳米棒表面上具有配位不饱和状态（CE-CUS）的这种金属铈物种也可以提供未占用和占用的4F轨道以接受，然后将电子送回氮气分子。值得注意的是，在环境条件下，它显示出具有高平均NH 3产率（34μmmolg（-1）H（-1））的显着光催化氮缩减性能。这项工作为具有稀土元素的合理设计和工程高活性催化剂提供了新的洞察力。

著录项

  • 来源
    《ACS applied materials & interfaces》 |2019年第33期|共7页
  • 作者

    Zhang Congmin; Xu Yanling; Lv Chade; Zhou Xin; Wang Yu; Xing Weinan; Meng Qingqiang; Kong Yi; Chen Gang;

  • 作者单位

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Nanjing Forestry Univ Coll Biol &

    Environm Nanjing 210037 Jiangsu Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

    Harbin Inst Technol Sch Chem &

    Chem Engn Dept Mat Chem Harbin 150001 Heilongjiang Peoples R China;

  • 收录信息
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
  • 中图分类 化学工业;
  • 关键词

    nitrogen fixation; mimicking; pi backdonation; cerium; MOFs;

    机译：氮固定;模仿;PI反响应;铈;MOFS;

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