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【24h】

Fabrication of High-aspect Ratio (HAR) Palladium Nanorod-modified Electrodes for Raman Spectroelectrochemical Studies of Thiolate Desorption from HAR Nanomaterials

机译：高纵横比（HAR）钯纳米棒修饰电极的制备，用于拉曼光谱电化学研究HAR纳米材料中硫氰酸盐的解吸

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We describe a method to fabricate electrodes modified with high-aspect ratio (HAR) palladium (Pd) nanorods derived from the electrochemical reduction of Pd salts in polycarbonate track-etched membranes. The HAR Pd nanorod-modified electrode platform enables direct spectroscopic observation of electrochemical processes particular to HAR forms of nano-Pd using Raman spectroelectrochemistry. In the present study, we use this platform to observe an anomalous mechanism of oxidative electrochemical desorption of the probe molecule benzenethiol (BT) from the HAR Pd surface. At HAR Pd, the Pd-S bond between the Pd nanorods and BT severs upon oxidation of the Pd surface, whereas on the surface of spherical nano-Pd, the C-S bond in BT is broken, as is more typically observed for sulfur-containing organic molecules adsorbed to Pd surfaces. Using this probe reaction, we demonstrate the suitability of this HAR nanorod-modified electrode platform for the investigation of anomalous electrochemical phenomena observed at HAR Pd for reactions that involve adsorbed intermediates in general-including not only adsorbed sulfur-but in principle also for the electrochemical oxidation of alternative fuels such as ethanol and methanol.
机译：我们描述了一种方法，该方法用于制备由高纵横比（HAR）钯（Pd）纳米棒修饰的电极，该电极源自聚碳酸酯轨迹蚀刻膜中Pd盐的电化学还原。 HAR Pd纳米棒修饰的电极平台能够使用拉曼光谱电化学直接光谱学观察特定于HAR形式的纳米Pd的电化学过程。在本研究中，我们使用该平台观察探针分子苯硫醇（BT）从HAR Pd表面的氧化电化学解吸的异常机理。在HAR Pd处，Pd纳米棒和BT之间的Pd-S键在Pd表面氧化时切断，而在球形纳米Pd的表面上，BT中的CS键断裂，这对于含硫量更常见有机分子吸附到Pd表面。使用该探针反应，我们证明了该HAR纳米棒修饰的电极平台适用于研究在HAR Pd上发生的异常电化学现象，该现象涉及涉及吸附中间体的反应，该中间体不仅包括吸附的硫，而且原则上也适用于电化学氧化替代燃料，例如乙醇和甲醇。

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