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Exciton-Plasmon States in Nanoscale Materials: Breakdown of the Tamm-Dancoff Approximation

机译：纳米材料中的激子-等离子体态：Tamm-Dancoff近似的分解

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Within the Tamm-Dancoff approximation, ab initio approaches describe excitons as packets of electron-hole pairs propagating only forward in time. However, we show that in nanoscale materials excitons and plasmons hybridize, creating exciton-plasmon states where the electron-hole pairs oscillate back and forth in time. Then, as exemplified by the trans-azobenzene molecule and the carbon nanotubes, the Tamm-Dancoff approximation yields errors larger than the accuracy claimed in ab initio calculations. Instead, we propose a general and efficient approach that avoids the Tamm-Dancoff approximation, correctly describes excitons, plasmons, and exciton-plasmon states, and provides a good agreement with experimental results.
机译：在Tamm-Dancoff近似中，从头算方法将激子描述为仅在时间上向前传播的电子-空穴对的数据包。但是，我们表明，在纳米级材料中，激子和等离子体激元发生杂化，产生激子-等离子体激元状态，其中电子-空穴对随时间来回振荡。然后，以反式偶氮苯分子和碳纳米管为例，Tamm-Dancoff近似产生的误差大于从头计算的准确性。取而代之的是，我们提出了一种通用且有效的方法，该方法避免了Tamm-Dancoff逼近，正确地描述了激子，等离激元和激子-等离激元态，并与实验结果很好地吻合。

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