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【24h】

Multielectron transfer at heme-functionalized nanocrystalline TiO2: Reductive dechlorination of DDT and CCl4 forms stable carbene compounds

机译：血红素官能化纳米晶TiO2上的多电子转移：DDT和CCl4的还原脱氯形成稳定的卡宾化合物

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Hemin (chloro(protoporhyrinato)iron(III)) was found to bind to mesoporous nanocrystalline (anatase) TiO2 thin films from dimethyl sulfoxide solution, K-eq = 10(5) M-1 at 298 K. Band gap illumination in methanol reduced hemin to heme and led to the appearance of TiO2 electrons, heme/TiO2(e(-)). Reactions of heme/TiO2(e(-)) with CCl4 or 1,1-bis(p-chlorophenyl)-2,2,2-trichloroethane (DDT) led to the formation of stable carbene products in greater than 60% yield. The spectroscopic data are fully consistent with a dissociative two-electron organohalide reduction mechanism of CCl4 and DDT to yield (protoporhyrinato) (FeCCl2)-C-II and (protoporhyrinato) (FeC)-C-II=C(p-Cl-phenyl)(2) respectively.
机译：已发现，在298 K下，二甲基亚砜溶液（K-eq = 10（5）M-1）的血红素（氯（原卟啉铁）（III））与中孔纳米晶（锐钛矿）TiO2薄膜结合。减少了甲醇中的带隙照明血红素形成血红素，并导致出现TiO2电子，即血红素/ TiO2（e（-））。血红素/ TiO2（e（-））与CCl4或1,1-双（对氯苯基）-2,2,2-三氯乙烷（DDT）的反应导致形成稳定的卡宾产物，收率超过60％。光谱数据与CCl4和DDT的离解性双电子有机卤化物还原机理完全一致，从而生成（原卟啉）（FeCCl2）-C-II和（原卟啉）（FeC）-C-II = C（对氯苯基） ）（2）。

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