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首页> 外文期刊>Organometallics >Intramolecular Hydroamination with Rhodium(I)and Iridium(I)Complexes Containing a Phosphine-N-Heterocyclic Carbene Ligand
【24h】

Intramolecular Hydroamination with Rhodium(I)and Iridium(I)Complexes Containing a Phosphine-N-Heterocyclic Carbene Ligand

机译：含膦-N-杂环碳烯配体的铑（I）和铱（I）配合物进行分子内加氢胺化

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Cationic Rh(I)and Ir(I)complexes of the form [M(PC)(COD)]BPh_4(M = Rh(4),Ir(5);PC = 3-[2-(diphenylphosphino)ethyl]-l-methylimidazol-2-ylidene)were synthesized by the addition of 3-[2-(diphenylphosphino)ethyl]-l-methylimidazolium(3)to [M(mu-OEt)(COD)]_2(M = Rh,Ir;COD = 1,5-cyclooctadiene)in the presence of base.COD was successfully displaced from [Rh(PC)(COD)]BPh_4(4)by addition of carbon monoxide to a methanol/hexane suspension to form [Rh(PC)(CO)_2]BPh_4(6).The analogous addition of CO to the iridium compound 5 resulted in the formation of the five-coordinate Ir(I)complex [Ir(PC)(COD)-(CO)]BPh_4(7).The single-crystal X-ray structures of 4,5,and 7 were determined.The metal centers of 4 and 5 are square planar,and the metal center of 7 is a distorted trigonal bipyramid.Complexes 4-7 are effective as catalysts for the intramolecular hydroamination of 4-pentyn-l-amine to 2-methyl-l-pyrroline.Complete conversion(>97%)of 4-pentyn-l-amine was observed using complexes 4-7 as catalysts,in both chloroform-d and tetrahy-drofuran-d_8.Reactions in chloroform-d in general exhibited higher turnover rates than reactions in tetrahydrofuran-d_8.
机译：阳离子Rh（I）和Ir（I）络合物的形式为[M（PC）（COD）] BPh_4（M = Rh（4），Ir（5）; PC = 3- [2-（二苯基膦基）乙基]-通过将3- [2-（二苯基膦基）乙基] -1-甲基咪唑鎓（3）加到[M（mu-OEt）（COD）] _ 2（M = Rh，Ir ;在碱的存在下，COD = 1,5-环辛二烯。通过向甲醇/己烷悬浮液中加入一氧化碳，将COD成功地从[Rh（PC）（COD）] BPh_4（4）取代，形成[Rh（PC） ）（CO）_2] BPh_4（6）。向铱化合物5中类似地添加CO导致形成五配位Ir（I）络合物[Ir（PC）（COD）-（CO）] BPh_4（ 7）。确定了4,5,7的单晶X射线结构.4和5的金属中心为正方形平面，而7的金属中心为扭曲的三角双锥体，复合物4-7有效用作4-戊炔-1-胺分子内加氢氨基化为2-甲基-1-吡咯啉的催化剂。使用配合物4-7作为催化剂，观察到4-戊炔-1-胺的完全转化率（> 97％）氯仿-d和四氢呋喃-d_8。与四氢呋喃-d_8中的反应相比，氯仿-d中的反应通常具有更高的转化率。

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