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【24h】

Pincer CNN Ruthenium(II) Complexes with Oxygen-Containing Ligands (O2CR, OAr, OR, OSiR3, O3SCF3): Synthesis, Structure, and Catalytic Activity in Fast Transfer Hydrogenation

机译：含氧配体（O2CR，OAr，OR，OSiR3，O3SCF3）的Pincer CNN钌（II）配合物：快速转移加氢中的合成，结构和催化活性

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The pincer complexes [RuX(CNN)(dppb)](55-11: X = carboxylate. phenoxide. alkoxide, silanolate, triflate; HCNN = 1-[6-(4'-methylphenyl)pyridin-2-yl]methanamine; dppb = Ph2P(CH2)(4)PPh2), containing the Ru-NH2 functionality and monodentate oxygen donor ligand. have been prepared in high yield starting from [RuCl(CNN)(dppb)] (1) Via Substitution of the Chloride With sodium Or thallium compounds or protonation of the alkoxide [Ru(OiPr)(CNN)(dppb)]center dot n(iPrOH) (3). In the solid state the formate 5 shows intermolecular C NH center dot center dot center dot O hydrogen bonds, Whereas the acetate 6 displays all intramolecular interaction, as inferred from X-ray studies. Addition of phenol and alcohol Compounds to the phenoxide and alkoxide complexes leads to fast ligand exchange through hydrogen bond interactions. The corresponding pincer complexes [RuX(CNN')(dppb)] (12, 13b: X = phenoxide, alkoxide; HCNN' = N,N-dimethyl-1-[6-(4'-methylphenyl)pyridin-2-yl]methanamine), containing the Ru-NMe2, moiety, have been obtained from [RuCl(CNN')(dppb)] (4) and sodium phenoxide or alkoxide. All the NH2 Complexes 5-11 are highly active Catalysts ill the transfer hydrogenation of ketones in 2-propanol with NaOiPr. affording complete conversion ill it few minutes and achieving TOF values Of Up to 3.8 x 10(6) h(-1) with 0.005 mol % of clatalyst.
机译：钳状配合物[RuX（CNN）（dppb）]（55-11：X =羧酸盐。酚盐，醇盐，硅烷醇盐，三氟甲磺酸盐; HCNN = 1- [6-（4'-甲基苯基）吡啶-2-基]甲胺; dppb = Ph2P（CH2）（4）PPh2），包含Ru-NH2官能度和单齿氧供体配体。已从[RuCl（CNN）（dppb）]开始以高收率制备（1）通过用钠或th化合物代替氯化物或使醇盐[Ru（OiPr）（CNN）（dppb）]中心点n质子化（iPrOH）（3）。在固态下，甲酸盐5显示分子间的C NH中心点中心点中心点中心点O氢键，而乙酸酯6显示出所有分子内相互作用，如从X射线研究中推断的。将苯酚和醇化合物加到酚盐和醇盐的配合物中可通过氢键相互作用快速进行配体交换。相应的钳形配合物[RuX（CNN'）（dppb）]（12，13b：X =酚盐，醇盐; HCNN'= N，N-二甲基-1- [6-（4'-甲基苯基）吡啶-2-基[RuCl（CNN'）（dppb）]（4）和酚钠或醇盐制得含有Ru-NMe2部分的[methanamine]。所有的NH2配合物5-11都是高活性催化剂，因为酮在2-丙醇中用NaOiPr转移氢化。在几分钟内即可完成完全转化，并使用0.005 mol％的催化剂达到TOF值高达3.8 x 10（6）h（-1）。

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