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【24h】

Synthesis and reactivity of molybdenum imido diamido metallacyclopentenes and metallacyclopentadienes and the mechanism of ethylene exchange with metallacyclopentane complexes

机译：酰亚胺亚氨基二酰胺基金属环戊二烯和金属环戊二烯的合成，反应及与金属环戊烷配合物的乙烯交换机理

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In this paper the reactivity of the previously reported metallacyclopentane complex [Mo(NPh)(o-(Me3SiN)(2)C6H4)(CH2)(4)] (1) is reported. Complex I reacts with acetylenes via ethylene exchange to form novel Mo imido metallacyclopentene complexes, [Mo(NPh)(O-(Me3SiN)(2)C6H4)(CRCR'(CH2)(2))(4)] (R = Ph, R' = H, 4a; R = H, R' = Ph, 4b; R, R' = CO2Et, 4c). The kinetics of the formation of 4c from 1, in the presence of excess diethyl acetylenedicarboxylate (DEAC), was examined. The activation parameters for the formation of 4c were found to be Delta H-not equal = 20.5(2.3) kcal mol(-1) and Delta S-not equal = -14.8(6.6) cal (mol K)(-1). The metallacyclopentadiene complex [(NPh)Mo(C(Ph)CHCHC(Ph)){o-(Me3SiN)(2)C6H4}] (7) was synthesized by the oxidative coupling of two phenylacetylene molecules. Compound 7 is active as a catalyst for the cyclotrimerization of phenylacetylene. X-ray crystal structures of 1, 4b, and 7 are reported.
机译：本文报道了以前报道的金属环戊烷络合物[Mo（NPh）（o-（Me3SiN）（2）C6H4）（CH2）（4）]（1）的反应性。配合物I与乙炔通过乙烯交换反应形成新颖的Mo酰亚胺金属环戊烯配合物[[Mo（NPh）（O-（Me3SiN）（2）C6H4）（CRCR'（CH2）（2））（4）]（R = Ph ，R′＝ H，4a; R ＝ H，R′＝ Ph，4b; R，R′＝ CO 2 Et，4c）。检查了在过量乙炔二羧酸二乙酯（DEAC）存在下由1形成4c的动力学。发现形成4c的活化参数为Delta H-不等于= 20.5（2.3）kcal mol（-1）和Delta S-不等于-14.8（6.6）cal（mol K）（-1）。通过两个苯乙炔分子的氧化偶联反应合成了金属环戊二烯络合物[（NPh）Mo（C（Ph）CHCHC（Ph））{o-（Me3SiN）（2）C6H4}]（7）。化合物7作为用于苯乙炔的环三聚的催化剂具有活性。报道了1、4b和7的X射线晶体结构。

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