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首页> 外文期刊>Organometallics >Chemical and thermal behavior of the molecular models [Os-3(CO)(10)(mu-H)(mu-OSiR2R ')] (R = Et, Ph; R ' = Et, Ph, OH, OSiPh2OH): Molecular approach to the clarification of the surface chemistry of the silica-anchored cluster [Os-3(CO)(10)(mu-H)(mu-O
【24h】

Chemical and thermal behavior of the molecular models [Os-3(CO)(10)(mu-H)(mu-OSiR2R ')] (R = Et, Ph; R ' = Et, Ph, OH, OSiPh2OH): Molecular approach to the clarification of the surface chemistry of the silica-anchored cluster [Os-3(CO)(10)(mu-H)(mu-O

机译：分子模型[Os-3（CO）（10）（mu-H）（mu-OSiR2R'）]（R = Et，Ph; R'= Et，Ph，OH，OSiPh2OH）的化学和热行为：分子二氧化硅锚固团簇[Os-3（CO）（10）（mu-H）（mu-O

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The reactivity (e.g., toward hydrolysis, alcoholysis, reduction by CO or H-2) of various [Os-3-(CO)(10)(mu -H)(mu -OSiPh2R')](R' = Ph, OH, OSiPh2OH) clusters and the thermal behavior of [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OSiEt3)] have been studied with the aim of clarifying by a molecular approach some aspects of the surface chemistry of silica-anchored [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OSi drop)] Their easy and selective reduction to [Os-3(CO)(12)] (under CO) and tb [H4Os4(CO)(12)] (under H-2) suggests that [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OSi drop)] does not require, as a reactive intermediate, a previous hydrolysis to the more reactive molecular species [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OH)] in order to generate different osmium carbonyl clusters in their silica-mediated synthesis starting from OsCl3 or [Os(CO)(3)Cl-2](2) The thermal behavior of [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OSiEt3)] dissolved in triethylsilanol (to mimic a silica surface with many available surface silanols) or triglyme (to mimic a highly dehydroxylated silica surface) gives an answer to the controversy on the nature of the products formed by thermal degradation on the silica surface of [Os-3(CO)(10)(mu -H)(mu -OSi drop)]. In triethylsilanol, oxidation occurs to give a Os(II) hydride carbonyl species which, on the basis of chemical and spectroscopic evidence, we suggest to be [OS(CO)(3)(mu -OSiEt3)(2)(OSiEt3)(H)OS(CO)(2)](n) (n = probably 2), whereas in triglyme an aggregation to high-nuclearity clusters such as [H4Os10(C)(24)](2-) and [H5OS10(CO)(24)](-) occurs. Therefore, it is shown for the first time that molecular models not only are a tool to define structural aspects but also may be a springboard to understand and clarify by a molecular approach aspects of the reactivity of organometallic species on the silica surface. [References: 65]
机译：各种[Os-3-（CO）（10）（mu -H）（mu -OSiPh2R'）]（R'= Ph，OH）的反应性（例如，对水解，醇解，被CO或H-2还原） ，OSiPh2OH）团簇和[Os-3（CO）（10）（mu -H）（mu -OSiEt3）]的热行为进行了研究，目的是通过分子方法阐明二氧化硅表面化学的某些方面固定的[Os-3（CO）（10）（mu -H）（mu -OSi液滴）]易于选择还原成[Os-3（CO）（12）]（在CO下）和tb [H4Os4（ CO）（12）]（在H-2下）表明，[Os-3（CO）（10）（mu -H）（mu -OSi液滴）]不需要作为反应性中间体预先水解为更多的反应性分子种类[Os-3（CO）（10）（mu -H）（mu -OH）]，以便在其二氧化硅介导的合成中从OsCl3或[Os（CO）（3）生成不同的羰基os簇）Cl-2]（2）[Os-3（CO）（10）（mu -H）（mu -OSiEt3）]溶解在三乙基硅烷醇（模拟具有许多可用表面硅烷醇的二氧化硅表面）或三甘醇二甲醚的热行为（模仿高度脱羟基的二氧化硅表面] [Os-3（CO）（10）（μ-H）（μ-OSi液滴）]对二氧化硅表面热降解形成的产品的性质提出了争议。在三乙基硅烷醇中，发生氧化反应生成Os（II）氢化羰基物质，根据化学和光谱学证据，我们建议为[OS（CO）（3）（mu -OSiEt3）（2）（OSiEt3）（ H）OS（CO）（2）]（n）（n =可能为2），而在三字形符号中，聚集到高核簇中，例如[H4Os10（C）（24）]（2-）和[H5OS10（CO） ）（24）]（-）发生。因此，首次表明分子模型不仅是定义结构方面的工具，而且还可能是通过分子方法了解和阐明二氧化硅表面有机金属物种反应性方面的跳板。 [参考：65]

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