采用基于van der Waals密度泛函(vdW-DF)的第一性原理分子动力学模拟,系统研究了氮化钚(PuN)的表面氢化和氧化反应的微观机制.结果表明:相对于复杂的钚氧化物,PuN的结构致密、成分单一,完整的PuN能够有效屏蔽原子、分子氢的侵蚀,具有更好的抗氢蚀效应.但是,PuN表面容易被氧化,氧与钚的强结合力能使钚析出而被快速氧化,表面快速形成钚氧化物薄层;在表面氧吸附量和温度的驱动下,外层氮会向PuN基体内部迁移;氮的内迁移行为和表面氧化物薄层将延缓PuN后续氧化进程.希望该工作能为钚表面钝化防护技术的发展提供重要理论依据.
展开▼
