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沉积物中PAHs的非离子表面活性剂增溶效应及其对生物降解过程的影响研究

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多环芳烃(Polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs),在环境中分布极为广泛,是一类具有稳定性和“三致”效应(致癌、致畸、致突变)的持久性苯环类有机化合物。其低水溶性和高脂溶性使得PAHs易于在环境中迁移至土壤和沉积物中,并且通过食物链在生物体脂类中富集,对人类健康和生态环境具有严重危害。微生物降解是去除环境中PAHs的主要途径,具有可持续性、环境友好性和经济实用性等诸多优点。PAHs可以作为微生物的唯一碳源或通过共代谢而被降解,影响微生物降解PAHs的因素有生物可利用性、温度、供氧条件、营养条件以及其它的环境因素。PAHs的微生物可利用性是指微生物对PAHs的可接近能力,在PAHs的微生物修复技术领域,采用投加表面活性剂以提高PAHs的溶解度等方法可以不同程度促进其微生物可利用性的增加。
　　本论文选用两种典型非离子表面活性剂Tween80和Triton X-100,进行了嘉陵江和长江重庆主城区段三个具代表性表层沉积物对两种非离子表面活性剂的吸附效应实验,以三环PAHs化合物菲和四环PAHs化合物荧蒽为目标物质,针对加标沉积物,研究了两种表面活性剂对沉积物中目标PAHs化合物的增溶作用。并探讨了两种表面活性剂存在条件下,一株PAHs特征降解菌(黄杆菌)的增殖特性,及其对PAHs加标沉积物中的生物降解过程的影响。
　　本论文的主要研究内容与实验结果如下:
　　① Tween80和Triton X-100在沉积物上的吸附行为通过测试三样点沉积物与不同浓度Tween80及Triton X-100在不同沉积物-水比例体系中的张力变化,获得各体系中Tween80和Triton X-100的有效临界胶束浓度(Effective critical micelle concentration,CMCeff),并计算了体系中表面活性剂液相平衡浓度低于临界胶束浓度(Critical micelle concentration,CMC)时,各沉积物样对Tween80和Triton X-100的最大吸附量。实验结果表明,不同沉积物-水比例条件下,同一样点的沉积物对相同表面活性剂的最大吸附容量基本相同,且同一沉积物对Tween80的吸附量高于Triton X-100。三样点沉积物对Tween80和Triton X-100的吸附特性均可用Freundlich等温吸附模型良好拟合。
　　② Tween80和Triton X-100对荧蒽和菲的增溶作用不同浓度表面活性剂条件下,通过测试水溶液和加标沉积物中的PAHs的溶解量,获取PAHs增溶能力随两种表面活性剂浓度变化曲线,实验结果表明,Tween80和TritonX-100对水溶液及沉积物-水体系中荧蒽和菲均具有较好的增溶作用,实验所得Tween80和Triton X-100对沉积物中荧蒽和菲的增溶曲线大致分为抑制与促进两个阶段,两阶段分界点的表面活性剂浓度值分别与各自在实验条件下的CMCeff值极为接近。当Tween80和Triton X-100浓度低于分界点时,沉积物中菲和荧蒽的溶解受到一定的抑制;投加浓度高于临界点时,荧蒽和菲的增溶良好。
　　③不同浓度非离子表面活性剂对沉积物中荧蒽和菲生物降解过程的影响在含不同浓度Tween80和Triton X-100的碳源培养基中,接种PAHs特征降解菌,进行微生物菌株增殖影响实验,分析两种表面活性剂对降解菌生长过程的影响。选择对特征菌株生长作用影响相对较小的Tween80,进行其生物降解过程的实验研究,探讨不同浓度的Tween80对加标沉积物-水体系中荧蒽和菲的生物降解过程影响。结果表明,当浓度范围为450-1800mg/L时,Tween80的加入对于沉积物中荧蒽和菲的生物降解作用有良好的促进效应,当Tween80浓度为4500mg/L时,荧蒽和菲的生物降解速率有所降低,这是由于高浓度的Tween80会对降解菌产生一定的毒性作用,使得生物量减少从而阻碍降解速率的提高。
　　作为一提高沉积物中PAHs生物可利用性的技术途径,表面活性剂对PAHs的增溶作用已被国内外研究人员广泛研究。作为一种有机化合物,投入体系中的表面活性剂势必会因沉积物的吸附而有所损失,并直接影响到生物修复在工程应用时对所选用表面活性剂的预期用量及后续PAHs处理效果。目前将表面活性剂在沉积物上的吸附作用与其对沉积物中PAHs的增溶作用,以及对生物降解作用的影响结合起来的研究报道相对零散,本论文研究的地域特征也较为显著。论文工作受国家自然科学基金项目资助。研究成果可以为受PAHs污染沉积物的生物修复研究提供一定的数据积累和理论支撑。

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