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染料分子敏化半导体功能化石墨烯的制备及其光催化产氢的研究

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第一章 绪论

§1.1 引言

§1.2 光合作用的基本原理

§1.3 半导体光催化分解水制氢的研究进展

§1.4 石墨烯的结构、性质及制备

§1.5 石墨烯功能化及其在光催化产氢领域的应用

§1.6 本课题的研究依据与内容

参考文献

第二章 三(4,4'-二羧基-2,2'-联吡啶)二氯化钌敏化二氧化钛功能化石墨烯纳米复合物的制备与光催化性能研究

§2.1 引言

§2.2 实验部分

§2.3 结果与讨论

§2.4 总结

参考文献

第三章 曙红敏化二氧化钛功能化石墨烯纳米复合物的制备及其光催化制氢的研究

§3.1 引言

§3.2 实验部分

§3.3 结果与讨论

参考文献

结论

攻读学位期间本人出版或公开发表的论著、论文

致谢

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摘要

目前,能源和环境已成为全球的热门话题,为解决这些问题清洁能源体系的研究是不可或缺的。氢气具有清洁、高效、高热值、无污染等优点而受到广泛关注,利用可再生的太阳能实现光催化分解水产氢是可持续能源发展的重要途径之一。
  本文采用以石墨烯为基底材料,通过有机无机材料与石墨烯复合制备一系列的功能化石墨烯纳米复合物,并对其进行了相关的表征,以及研究了这一系列的功能化石墨烯纳米复合物光催化产氢的性能。具体工作如下:
  (1)通过Ru(dcbpy)3与TiO2自组装制备了Ru(dcbpy)3/TiO2复合物,再通过一步溶胶混合法将Ru(dcbpy)3/TiO2与还原氧化石墨烯(RGO)复合形成Ru(dcbpy)3/TiO2/RGO复合物。通过XRD、Raman、FTIR、TEM等手段对其结构和形貌进行了表征。并用 DRS、光电流测试等手段证明了复合物可有效拓展光吸收至可见光区,且石墨烯的存在能够有效接受和转移光生电荷,延长光生电荷的寿命。以EDTA为电子供体,Ru(dcbpy)3/TiO2/RGO复合物为光催化剂,在紫外可见光照射下,其光催化活性与TiO2、Ru(dcbpy)3/TiO2、TiO2/RGO相比有效提高,且研究了复合物中 RGO的含量对光催化活性的影响。同时还研究了可见光照射下,Ru(dcbpy)3/TiO2/RGO/Pt中Ru(dcbpy)3的含量和体系pH对光催化活性的影响,并考察了催化剂的稳定性。我们根据实验结果提出了可见光照射下Ru(dcbpy)3/TiO2/RGO/Pt复合物合理的催化机理。
  (2)以钛酸四丁酯和RGO/Pt为前驱体,通过溶剂热法,将TiO2原位生长在石墨烯片层上,制得TiO2/RGO/Pt纳米复合物,将其在曙红(EY)溶液中敏化后得到EY/TiO2/RGO/Pt复合物,通过XRD、Raman、SEM等手段对TiO2/RGO/Pt纳米复合物结构进行表征,并用DRS、荧光、光电流等手段对EY/TiO2/RGO/Pt的光学性能和光电性能进行研究,表明复合物具有良好的可见光响应,EY与TiO2/RGO/Pt之间存在良好的电子转移作用。可见光照射下,以三乙醇胺为电子供体,考察了复合物的光催化产氢活性。结果表明可见光照射下,EY/TiO2/RGO/Pt的光催化活性较TiO2、EY/TiO2相比显著提高,并且考察了EY和RGO/Pt的含量及体系的pH对EY敏化TiO2/RGO/Pt体系光催化产氢活性的影响。

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