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化学镀在钯复合膜制备及石墨电极修饰中的应用研究

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第一章 绪论

1.1化学镀研究进展

1.1.1引言

1.1.2改进化学镀

1.1.3超声波作用机理

1.1.4化学镀影响因素

1.2钯复合膜的研究进展

1.2.1文献综述

1.2.2钯膜透氢机理

1.2.3金属膜的制备方法及研究现状

1.3全钒液流电池研究进展

1.3.1引言

1.3.2液流电池原理

1.3.3电极修饰

1.4论文研究内容和意义

第二章 改进化学镀法制备钯复合膜及其性能研究

2.1前言

2.1.1复合膜载体材料的选择

2.1.2钯复合膜中间层

2.2实验部分

2.2.1实验药品材料

2.2.2化学镀法制备钯膜

2.2.3检测方法

2.3实验结果分析与讨论

2.3.1 PSS预处理表征

2.3.2 PSS中间层分析

2.3.3钯膜表征

2.3.4钯膜透氢性能研究

第三章 化学镀法修饰石墨电极用于无水全钒液流电池

3.1前言

3.1.1无水全钒液流电池的性能

3.1.2石墨电极的特性

3.1.3石墨电极的修饰

3.2实验部分

3.2.1实验药品材料

3.2.2离子液体TEAPF6的合成

3.2.3化学镀钯、银及铜

3.2.4热处理石墨电极

3.2.5电化学测试及其动力学研究

3.3实验结果分析与讨论

3.3.1循环伏安法测试

3.3.2修饰后的电极SEM

第四章 结论

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢

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摘要

能源与环境是全世界共同关心的问题,从某种意义上讲,人类社会的发展和优质能源的出现、先进能源技术的使用是密切相关的。氢能作为一种清洁的新型能源,其生产、纯化和储存技术成为研究的热点。钯膜及钯复合膜具有较高的氢气渗透选择性、良好的机械和热稳定性等优点,被广泛研究用于氢气的纯化和膜反应器的制备与应用中。太阳能、风能等新型能源的开发和利用,对能量的储存过程提出更高的要求。全钒液流电池是一种新型高效的绿色环保二次电池,是目前最有可能部分取代铅酸电池的电源。
  本文采用超声波改进化学镀的方法,制备致密、性能稳定的钯复合膜用于氢气的分离和纯化,并对其渗透性能进行评价。复合膜载体选用多孔不锈钢材料,预处理后利用原位氧化法和溶胶-凝胶CeO2方法进行表面修饰,然后采用超声波改进化学镀方法制备钯复合膜。结果表明,采用原位氧化氧化物和CeO2中间层都可以有效修饰多孔不锈钢表面;超声波的引入使得所制备的钯膜更加致密,钯颗粒尺寸小,更有利于制备致密超薄的钯复合膜。我们制备的膜厚度在4μm左右,气密性良好,在400℃、0.1Mpa下Pd/CeO2-PSS膜的H2渗透通量在1.2mol/(m2·s)左右,Pd/insituoxidized-PSS膜的H2渗透通量为0.16mol/(m2·s)。我们的实验证明H2渗透的主要阻力在于载体层。
  利用化学镀方法在石墨电极上沉积不同的金属,应用于无水全钒液流电池中,以提高石墨电极的电化学活性,同时降低成本。采用离子液体四乙基六氟磷酸胺(TEAPF6)作为支持电解质,乙酰丙酮钒作为活性物质,乙腈为溶剂,在无水无氧条件下进行循环伏安测试。结果表明,金属Cu修饰的电极不适用于该体系。电极动力学研究表明,V(Ⅱ)/V(Ⅲ)和V(Ⅲ)/V(Ⅳ)氧化还原反应均不完全可逆反应,实验测得室温时乙酰丙酮钒的扩散系数为1.21×10-6cm2/s,且电极反应均为扩散控制。
  利用热处理提高石墨电极的电化学活性,400℃处理后的石墨电极电化学活性有一定提高,当温度高于600℃时,由于活性官能团被过度氧化,导致电化学活性降低。

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