1-己烯燃烧的实验与动力学模型研究

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单烯烃(alkene)是输运燃料的重要组成成分，相比含有相同碳原子数的正构烷烃(n-alkane)，单烯烃具有较高的辛烷值，因此能很好地用于改善汽油的抗爆震性能，并用做汽油替代组分。同时，单烯烃还是大分子长链烷烃、环烷烃及醇类燃料热解和燃烧过程中的重要中间产物，因此单烯烃子机理是长链烷烃、环烷烃及醇类燃料燃烧反应动力学机理的重要组成部分。此外，单烯烃的研究还有助于了解生物柴油重要组分不饱和脂肪酸酯类的燃烧反应机理。相比于烷烃和C4及以下小分子烯烃的研究，目前对长链单烯烃的燃烧研究相对较少，其基础燃烧实验数据库尚不完善，现存可供动力学模型验证的燃烧实验工况范围也较为有限。
　　本论文针对典型的长链大分子单烯烃1-己烯(C6H12)的变压力流动反应器热解和层流火焰传播速度开展了实验研究。在流动反应器热解实验中，采用了两种分析诊断方法。一种方法是利用SVUV-PIMS诊断技术研究了1-己烯在低压条件下(0.04atm)的热解实验，测量了光电离效率谱(PIE)以鉴别热解物种，并测量了热解物种摩尔浓度随温度变化的关系曲线。在同步辐射实验中检测到近20种热解物种，包括反应物（1-己烯）、活泼自由基（炔丙基、烯丙基等）、稳定产物及中间体等（氢气、甲烷、乙炔、乙烯、丙二烯、丙炔、丙烯、1，3-丁二烯、1-丁烯、2-丁烯、1-戊烯、2-戊烯、苯等）。另一种方法是利用GC/GC-MS技术研究了1-己烯(C6H12)的变压力(0.04、0.2、1atm)热解实验。在定量分析中，将GC与FID连接，测得热解物种随温度变化的摩尔浓度信息;在定性分析中，利用GC-MS方法鉴别了热解物种。此外，本论文还利用本课题组自行研制的用于测定高沸点燃料宽压力范围火焰传播速度的单腔体定容燃烧弹实验装置，测定了1-己烯/空气混合物(φ=0.7-1.5)在1-10atm下的层流火焰传播速度。
　　通过吸收前人对1-己烯分解路径理论计算、实验和动力学模型研究的成果，基于本课题组所发展的烷烃及丁醇动力学模型，本工作构建了一个包含122个物种和919个反应的1-己烯燃烧反应动力学模型。运用本工作的实验数据（流动反应器热解物种浓度和层流火焰传播速度）和文献实验数据（射流搅拌反应器氧化、层流预混火焰、着火延迟时间）对1-己烯燃烧反应动力学模型进行了较宽压力、温度和当量比范围工况下的实验验证，整体上本模型能够较好地预测实验结果。通过生成速率分析及敏感性分析，讨论了流动反应器热解、层流预混火焰中1-己烯的主要反应路径及初级产物的后续反应路径，给出了1-己烯重要的消耗路径和C2-C5烯烃及苯的主要生成与消耗路径，分析了射流搅拌反应器氧化中1-己烯的主要反应路径，发现在热解条件下烯丙基位碳碳键断裂的反应是1-己烯消耗的最主要反应路径，在氧化条件下，氢提取反应和烯丙基位碳碳键断裂的反应是1-己烯消耗的主要反应;此外还分析了对宏观燃烧参数（层流火焰传播速度、着火延迟时间）比较敏感的基元反应及其动力学影响因素，发现碳碳双键的存在促进共轭稳定自由基（烯丙基）和不饱和烯烃中间产物（1，3-丁二烯）的生成，这些自由基和中间产物的相关反应对火焰传播有一定影响。这些结果与分析共同突显了发生在烯丙基位（碳碳键、碳氢键）的反应在1-己烯燃烧过程中的重要作用。
　　总体来说，本论文丰富了1-己烯基础燃烧实验数据库，并构建了一个预测能力涵盖从低压到高压、从中温到高温、从热解到氧化等各类实验宽工况条件的1-己烯燃烧反应动力学模型，并对1-己烯燃烧反应动力学特性进行了分析与探讨。该模型可用于汽油替代燃料以及长链烷烃、烯烃、醇类、酯类等燃料的燃烧反应动力学模型发展构建工作。

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作者
范孝云;
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作者单位

中国科学技术大学;

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授予单位中国科学技术大学;
学科核科学与技术
授予学位硕士
导师姓名齐飞,李玉阳;
年度 2016
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原文格式 PDF
正文语种中文
中图分类液体燃料;
关键词
1-己烯; 流动反应器热解; 层流火焰传播速度; 动力学模型;

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