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焦炉煤气甲烷重整制氢热力学分析和实验研究

         
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对焦炉煤气甲烷部分氧化重整热力学进行分析,考察反应温度、CH_4/O_2摩尔比及水蒸气加入量等因素对重整性能的影响,并分析焦炉煤气原始氢含量对其部分氧化重整性能的影响.分析结果表明甲烷转化率均随CH_4/O_2摩尔比和水蒸气加入量的增大以及反应温度的升高而增大.在CH_4/O_2摩尔比1.7-2.1,温度825-900℃及压力1.01×10~5 Pa的反应条件下,可得较好重整性能;甲烷转化率,氢及一氧化碳的选择性分别为91.0%-99.9%,87.0%-93.4%和100%-107%,重整后得到的氢量增大到原始氢量的1.95-2.05倍,每摩尔焦炉煤气消耗的热量仅为2.94 J,同时得出在CH_4/O_2摩尔比2,温度825-900℃及1.01×10~5 Pa条件下,往焦炉煤气内添加体积分数为2%-4%的水蒸气时重整性能得到较大提高;重整后甲烷转化率、氢及一氧化碳选择性分别由92.6%、87.2%、104%增大到98.6%、96.4%、107%.并在BaCo_(0.7)Fe_(0.2)Nb_(0.1)O_(3-δ)透氧膜反应器上研究NiO/MgO固溶体催化剂焦炉煤气部分氧化重整陛能.结果表明该重整反应效果较好,于875℃下获得16.3 mL·cm~(-2)·min~(-1)透氧量,95%甲烷转化率及80.5%氢和106%一氧化碳选择性.且所得实验结果与热力学分析结果符合较好,表明NiO/MgO固溶体催化剂有较好的催化重整性能.

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