铀、钍在Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石中的固化研究

王烈林; 谢华; 陈青云; 李江博; 谢宇骐

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为研究锕系元素铀、钍在烧绿石中的固化行为,通过喷雾热解-高温烧结成功合成了含铀、钍的系列Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石固化体,并采用XRD、SEM、EDS、Raman光谱和XPS等方法对所得固化体样品进行了表征。结果表明:铀、钍均能进入Nd_(2)Zr_(2)O_(7)晶格的A位形成稳定的烧绿石结构。Th在固化体中的固溶量(摩尔分数,下同)达到40%,固化体保持较好的烧绿石单相结构;随着Th含量的增加,固化体转变为烧绿石、立方ZrO_(2)和ThO_(2)共存的多相陶瓷结构。U在Nd_(2-x)U_(x)Zr_(2)O_(7)烧绿石中的固溶量仅为10%,固化体结构无序化明显增加;随着U含量的增加,固化体快速转变为萤石结构,铀固溶量约为20%。铀、钍在Nd_(2)Zr_(2)O_(7)烧绿石固化体中固溶量存在较大差异。XPS分析发现,Th在烧绿石固化体中以+4价存在;U在固化体中以+4价和+6价存在,导致固化体A位离子的配位结构发生变化,更多氧离子进入烧绿石体系,导致体系转变为无序化萤石结构,固溶量明显下降。

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来源
《原子能科学技术》|2021年第12期|2309-2316|共8页
作者
王烈林; 谢华; 陈青云; 李江博; 谢宇骐;
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作者单位

西南科技大学核废物与环境安全国防重点学科实验室,四川绵阳621010;

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正文语种 chi
中图分类晶体的物理性质;放射性物质的包装、运输和贮存;
关键词
铀; 钍; 烧绿石; 固化;

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