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酰胺连接的共价有机骨架的制备及其在水中高效光催化性能

         
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光催化是将太阳能转换为化学能的绿色可持续发展途径,有望解决日益严重的能源危机和环境污染问题.在光催化过程中,半导体材料作为光催化剂,负责可见光的捕获、光生载流子的生成和传输以及氧化还原反应,在整个光催化系统中起着决定性的作用.共价有机骨架材料(COFs)是一类新兴的半导体光催化剂,已被证明在可见光诱导的水分解、二氧化碳还原、有机转化反应和水中污染物降解方面具有应用前景.然而,大部分COFs是通过可逆反应构筑的,在水中及苛刻条件下的稳定性差.因此,提升基于COFs的光催化剂在水相中的光催化活性和循环稳定性仍然面临巨大挑战.本文提出了一种新策略,即通过实现多重协同效应,设计和开发2D-COFs作为在水中的高效非均相光催化剂.通过后合成策略将亚胺键连接的2D-COFs氧化,制备了两种具有丰富三嗪结构单元的以酰胺键连接的2D-COFs(命名为COF-JLU18和COF-JLU19).结果表明,COF-JLU18和COF-JLU19具有高比表面积和孔体积,其比表面积分别为1156和541 m2/g;COF-JLU19具有比相似拓扑结构的亚胺COF-JLU17更好的水蒸气吸附性能.此外,COF-JLU19表现出了极高的化学稳定性,在水中、盐酸和氢氧化钠溶液中浸泡两天,其结构和结晶性均没有发生明显变化.由此可见,酰胺键不仅可以增加材料骨架的亲水性,还能够提高COFs对水的稳定性.本文制备的酰胺键连接的COF-JLU19材料,在光降解罗丹明B水溶液(RhB)反应中可以获得高达0.69 min?1的光降解速率常数,活性明显优于其他光催化剂,如C3N4等.COF-JLU19具有较好的催化活性主要归因于以下两方面:一方面,良好的亲水性和固有孔隙率之间的协同效应可以增强COFs在水中对染料的吸附能力,使其光催化活性得到有效提升;另一方面,高的结晶度和优秀的稳定性使酰胺键连接的COFs在多相光催化中实现稳定循环利用.为了扩展COFs的应用前景,本文还制备了一种基于酰胺键连接COFs的静电纺丝膜,在以太阳光为光源的光降解罗丹明B水溶液实验中表现出较高的光催化活性和重复使用性.综上,本文提出的多重协同效应为基于COFs的高效光催化剂的设计提供了一种有效策略.

著录项

  • 来源
    《催化学报》 |2021年第11期|2010-2019|共10页
  • 作者

    马思; 黎子平; 贾吉; 张震威; 夏虹; 李贺; 陈雄; 许彦红; 刘晓明;

  • 作者单位

    吉林大学化学学院 吉林长春130012;

    吉林大学化学学院 吉林长春130012;

    吉林大学化学学院 吉林长春130012;

    吉林大学化学学院 吉林长春130012;

    吉林大学电子科学与工程学院 集成光电子学国家重点实验室 吉林长春130012;

    中国科学院大连化学物理研究所 催化基础国家重点实验室 辽宁大连116023;

    福州大学化学学院 能源与环境光催化国家重点实验室 福建福州350002;

    吉林师范大学化学学院 吉林长春130103;

    吉林大学化学学院 吉林长春130012;

  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 chi
  • 中图分类
  • 关键词

    共价有机骨架; 多重协同效应; 光催化; 多孔材料; 染料降解;

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