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【2h】

Thermomechanical effect in molecular crystals: the role of halogen-bonding interactions

机译：分子晶体中的热机械效应：卤素键相互作用的作用

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摘要

The design and synthesis of mechanically responsive materials is interesting because they are potential candidates to convert thermal energy into mechanical work. Reported in this paper are thermosalient effects in a series of halogen derivatives of salinazids. The chloro derivative, with higher electronegativity and a weaker inter-halogen bond strength (Cl⋯Cl) exhibits an excellent thermal response, whereas the response is weaker in the iodo derivative with stronger I⋯I halogen bonding. 3,5-Di­chloro­salinazid (Compound-A) exists in three polymorphic forms, two room-temperature polymorphs (Forms I and II) and one high-temperature modification (Form III). The transformation of Form I to Form III upon heating at 328–333 K is a reversible thermosalient transition, whereas the transformation of Form II to Form III is irreversible and non-thermosalient. 3,5-Di­bromo- (Compound-B) and 3-bromo-5-chloro- (Compound-C) salinazid are both dimorphic: the Form I to Form II transition in Compound-B is irreversible, whereas Compound-C shows a reversible thermosalient effect (362–365 K). In the case of 3,5-di­iodo­salinazid (Compound-D) and 3,5-di­fluoro­salinazid (Compound-E), no phase transitions or thermal effects were observed. The thermosalient behaviour of these halosalinazid molecular crystals is understood from the anisotropy in the cell parameters (an increase in the a axis and a decrease in the b and c axes upon heating) and the sudden release of accumulated strain during the phase transition. The di-halogen salinazid derivatives (chlorine to iodine) show a decrease in thermal effects with an increase in halogen-bond strength. Interestingly, Compound-B shows solid-state photochromism in its polymorphs along with the thermosalient effect, wherein Form I is cyan and Form II is light orange.
机译：机械响应材料的设计和合成很有趣，因为它们是将热能转换成机械功的潜在候选者。本文报道的盐碱化系列卤衍生物的热盐效应。具有较高电负性和较弱的卤素间键合强度（Cl⋯Cl）的氯代衍生物表现出出色的热响应，而在具有较强I⋯I卤素键的碘代衍生物中，响应较弱。 3,5-二氯三嗪盐（化合物-A）以三种多晶型物形式存在，两种室温多晶型物（形式I和II）和一种高温修饰物（形式III）。在328–333 K加热时，形式I向形式III的转变是可逆的热盐转变，而形式II向形式III的转变是不可逆且非热盐的。 3,5-二溴-（化合物B）和3-溴-5-氯-（化合物C）盐碱都是双晶的：化合物B中的I型到II型转变是不可逆的，而化合物C表示可逆的热盐效应（362–365 K）。在3,5-二氟碘盐（化合物-D）和3,5-二氟氟盐（化合物-E）的情况下，未观察到相变或热效应。从单元参数的各向异性（加热时a轴增加，b和c轴减少）以及相变过程中累积应变的突然释放，可以理解这些卤代叠氮基分子晶体的热盐行为。二卤素盐氮叠氮化物衍生物（氯代至碘代）显示出热效应降低，卤素键强度增加。有趣的是，化合物-B在其多晶型物中表现出固态光致变色以及热盐效应，其中形式I为青色，形式II为浅橙色。

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