Synthesis, stability and nuclear magnetic resonance studies for the complexation of trivalent lanthanides, Ca~(2+), Cu~(2+) and Zh~(2+) by N,N'-bis(amide) derivatives of ethylenedinitrilotetraacetic acid

Yun-Ming Wang; Yueh-Ju Wang; Ya-Ling Wu

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Synthesis, stability and nuclear magnetic resonance studies for the complexation of trivalent lanthanides, Ca~(2+), Cu~(2+) and Zh~(2+) by N,N'-bis(amide) derivatives of ethylenedinitrilotetraacetic acid

机译：乙二腈三氟四乙酸的N，N'-双（酰胺）衍生物络合三价镧系元素Ca〜（2 +），Cu〜（2+）和Zh〜（2+）的合成，稳定性和核磁共振研究

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Two N',N- bis(amide) derivatives of H_4edta (ethylenedinitrilo-N,N'-diacetic acid), H_2L~1 = bis(iso-propylamide) and H_2L~2 = bis (tert-butylamide), were synthesized. Their protonation constants were determined by potentiometric titration in 0.10 mol dm~(-3) KCl and by NMR pH titration at 25.0 +- 0.1 deg C. The stability constants of the complexes of calcium(II), copper(II), zinc(II), and gadolinium(III) with H_2L~1 and H_2~2 were also investigated quantitatively by the potentiometric technique. The following stability constant sequence has been obtained: Gd~(3+) > Cu~(2+) > Zn~(2+) > Ca~(2+) for the ligands H_2L~1 and H_2L~2. The proton NMR shift was measured for the complexes of Lu~(3+), Y~(3+) and Zn~(2+) with H_2L~1. These complexes are hexadentate, possibly of octahedral geometry and form various structural isomers. ~(17)O NMR shifts showed that the [DyL~1]~+ and [DyL~2]~+ complex had two to three inner-sphere water molecules. Water proton spin-lattice relaxation rates for the [GdL~1]~+ and [GdL~2]~+ complexes were also consistent with two inner-sphere gadolinium(III) coordination positions.

机译：合成了H_4edta的两个N'，N-双（酰胺）衍生物（乙二腈-N，N'-二乙酸），H_2L〜1 =双（异丙基酰胺）和H_2L〜2 =双（叔丁基酰胺）。它们的质子常数通过在0.10 mol dm〜（-3）KCl中的电位滴定法和在25.0±0.1℃下的NMR pH滴定法确定。钙（II），铜（II），锌（电位法研究了H_2L〜1和H_2〜2的g（III）。获得了以下稳定常数序列：配体H_2L〜1和H_2L〜2的Gd〜（3+）> Cu〜（2+）> Zn〜（2+）> Ca〜（2+）。测量了Lu〜（3 +），Y〜（3+）和Zn〜（2+）与H_2L〜1的配合物的质子NMR位移。这些络合物是六齿的，可能具有八面体的几何形状，并形成各种结构异构体。〜（17）O NMR位移表明[DyL〜1]〜+和[DyL〜2]〜+配合物具有2至3个内层水分子。 [GdL〜1]〜+和[GdL〜2]〜+配合物的水质子自旋晶格弛豫速率也与两个内层g（III）配位位置一致。

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来源
《Polyhedron: The International Journal for Inorganic and Organometallic Chemistry》 |1999年第2期|共9页
作者
Yun-Ming Wang; Yueh-Ju Wang; Ya-Ling Wu;
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作者单位

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收录信息
原文格式 PDF
正文语种 eng
中图分类化学;无机化学;
关键词
gadolinium complexes; contrast agents; relaxivity; MRI; thermodynamics; paramagnetic complexes;

机译：ado配合物;造影剂;松弛度;MRI;热力学;顺磁性配合物;

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