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【24h】

Aggregation of [Cu_4~(II)] Building Blocks into [Cu_8~(II)] Clusters or a [Cu_4~(II)]_(infinity)Chain through Subtle Chemical Control

机译：通过细微的化学控制将[Cu_4〜（II）]构建基块聚合为[Cu_8〜（II）]簇或[Cu_4〜（II）] _（无限）链

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Coordination complexes of' the ligand H_3L [l,3-bis(3-oxo-3-phenyl-propionyl)-2-hydroxy-5-methylben-zene] with Cu~(II)are reported.Clusters showing various nuclearities or modes of supramolecular organization have been prepared by slightly changing the reaction conditions and have been crys-tallographically characterized.The reaction of H_3L with one equivalent of Cu(OAc)_2 in DMF yields the dinuclear complex [Cu_2(HL)_2(dmf)_2](1).Reaction in MeOH of H_3L with an increased amount of metal,in the form of Cu(NO_3)_2,and excess strong base(nBu_4NOH)affords the cluster [Cu_g-(L)_2(OMe)_8(NO_3)_2](2).Complex 2 is a dimer of two linear [Cu_4] arrays bridged by methoxide ligands,where the polynucleating ligand is fully deproto-nated.The [Cu_4]_2 clusters are linked to each other by NO_3 bridges to form one-dimensional coordination polymers.The link between [Cu_8] units and their relative spatial positioning can be modified by changing the anion of the Cu~(11)salt,as demonstrated by the synthesis of the cluster polymers [Cu_8-(L)_2(OMe)_8Cl_2](3)and [Cu_8(L)-(OMe)_(786)Br_(2.14)](4),where only NO_3~-has been replaced by Cl~-or Br~-,respectively.Similarly,when C1O_4~-is used,compound [Cu_8(L)_2(OMe)_8- (ClO_4)_2(MeOH)_4](5)can be isolated.It contains independent [Cu_8] units.A slight change in the stoichiometry of the reaction leading to 2 affords the related complex catena-[Cu_4(L)(OMe)_3-(NO_3)_2(H_2O)_(0.36)](6).This polymer contains essentially the same [Cu_4] moiety as 2,albeit organized in a completely different arrangement.Each [Cu_4] unit in 6 is linked by OMe~-ligands to two such equivalent groups to form an infinite chain.Magnetic susceptibility measurements reveal weak antiferro-magnetic exchange between Cu~(11)centers in 1(J=-0.73 cm~(-1))and strong antiferromagnetic coupling within [Cu_4] chains in 2,5,and 6(most negative / values of -113.8 and -177.3 cm~(-1)for 2 and 6,respectively).
机译：报道了配体H_3L [1，3-双（3-氧代-3-苯基-丙酰基）-2-羟基-5-甲基苯-苯]与Cu（II）的配位配合物。通过略微改变反应条件制备超分子组织，并对其进行了晶体学表征。H_3L与一当量的DMF中的Cu（OAc）_2反应生成双核配合物[Cu_2（HL）_2（dmf）_2]。 （1）.H_3L在MeOH中与增加量的金属（以Cu（NO_3）_2的形式和过量的强碱（nBu_4NOH）的形式）反应，形成簇[Cu_g-（L）_2（OMe）_8（NO_3） _2]（2）。络合物2是由甲醇盐配体桥接的两个线性[Cu_4]阵列的二聚体，其中多核配体被完全去质子化。[Cu_4] _2簇通过NO_3桥相互连接形成一个三维配位聚合物。[Cu_8]单元与其相对空间定位之间的联系可以通过改变Cu〜（11）盐的阴离子来修饰，如合成物所示簇状聚合物[Cu_8-（L）_2（OMe）_8Cl_2]（3）和[Cu_8（L）-（OMe）_（786）Br_（2.14）]（4）的存在，其中仅存在NO_3〜类似地，当使用C1O_4〜-时，可以分离出化合物[Cu_8（L）_2（OMe）_8-（ClO_4）_2（MeOH）_4]（5）。包含独立的[Cu_8]单元。反应的化学计量的轻微变化导致2产生了相关的复杂链-[Cu_4（L）（OMe）_3-（NO_3）_2（H_2O）_（0.36）]（6）该聚合物包含与2基本相同的[Cu_4]部分，尽管结构完全不同。6中的每个[Cu_4]单元通过OMe〜-配体连接到两个这样的等效基团以形成无限链。磁化率测量揭示1（J = -0.73 cm〜（-1））的Cu〜（11）中心之间弱的反铁磁交换和2,5和6的[Cu_4]链内的强反铁磁耦合（最负/- 2和6分别为113.8和-177.3 cm〜（-1））。

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