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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Kinetics of NCI(a↑(1)Δ and b↑(1)Σ↑(+)) Generation: The Cl + N↓(3) Rate Constant, the NCi(a↑(1)Δ) Product Branching Fraction, and Quenching of NCI(a↑(1)Δ) by F and Cl Atoms
【24h】

Kinetics of NCI(a↑(1)Δ and b↑(1)Σ↑(+)) Generation: The Cl + N↓(3) Rate Constant, the NCi(a↑(1)Δ) Product Branching Fraction, and Quenching of NCI(a↑(1)Δ) by F and Cl Atoms

机译：NCI（a↑（1）Δ和b↑（1）Σ↑（+））生成的动力学：Cl + N↓（3）速率常数，NCi（a↑（1）Δ）产物分支分数和F和Cl原子淬灭NCI（a↑（1）Δ）

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The quenching rate constants for NCI(a↑(1)Δ) by F and C1 atoms have been measured at room temperature to be (2.2 ±0.7) x 10↑(-11) and (1.0 + 1.0/-0.5) × 10↑(-12) cm↑(3) s↑(-1), respectively, by adding F and C1 atoms to a flow reactor containing NCl(a↑(1)Δ). With knowledge of these quenching rate constants, the kinetics for the formation of NCl(a↑(1)3) from the C1 + N↓(3) reaction could be investigated in the F/C1/HN↓(3) reaction system. The reduction in NF(a↑(1)) yield from adding C1 atoms to the reactor containing F and HN↓(3) and the relative NF(a↑(1)Δ) and NCl(a↑(1)Δ) yields for known concentrations of F and C1 atoms in this reaction system favor a total C1 + N3 rate constant of 3 ±1 × 10↑(-11) cm↑(3) s↑(-1) with a branching fraction for NCl(a↑(1)Δ) formation of ≥ 0.5. The branching fraction was deduced from comparing the relative intensities of the NCl(a-X) and NF-(a-X) transitions using a lower limit to the NCl(a) radiative lifetime of 2 s. The direct formation of NC1-(b↑(1)Σ↑(+)) from C1 + N↓(3) is a minor channel; however, NCl(b↑(1)Σ↑(+)) is formed by bimolecular energy pooling of NCl(a↑(1)Δ) molecules with a rate constant of ≈1.5 × 10↑(-13) cm↑(3) s↑(-1) and by energy transfer between NCl(a↑(1)Δ) and HF(v ≥2). The bimolecular energy-pooling process is a small fraction of the total bimolecular self-destruction rate for NCl(a↑(1)Δ).
机译：在室温下测得的F和C1原子对NCI（a↑（1）Δ）的猝灭速率常数为（2.2±0.7）x 10↑（-11）和（1.0 + 1.0 / -0.5）×10通过向包含NCl（a↑（1）Δ）的流动反应器中添加F和C1原子，分别获得↑（-12）cm↑（3）s↑（-1）。有了这些淬灭速率常数，就可以在F / C1 / HN↓（3）反应体系中研究由C1 + N↓（3）反应形成NCl（a↑（1）3）的动力学。向含有F和HN↓（3）的反应器中添加C1原子可降低NF（a↑（1））的产率，并且相对NF（a↑（1）Δ）和NCl（a↑（1）Δ）的产率对于该反应系统中已知浓度的F和C1原子，总C1 + N3速率常数为3±1×10↑（-11）cm↑（3）s↑（-1），且具有NCl（a ≥0.5的↑（1）Δ）形成。通过比较NCI（a-X）和NF-（a-X）跃迁的相对强度，使用Ns（a）辐射寿命的下限2 s，可以得出分支分数。由C1 + N↓（3）直接形成NC1-（b↑（1）Σ↑（+））是次要通道;然而，NCl（b↑（1）Σ↑（+））是由NCl（a↑（1）Δ）分子的双分子能量池形成的，速率常数约为≈1.5×10↑（-13）cm↑（3 ）s↑（-1）并通过NCl（a↑（1）Δ）和HF（v≥2）之间的能量转移。双分子能量池化过程仅占NCl（a↑（1）Δ）的总双分子自毁率的一小部分。

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