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首页> 外文期刊>Chemistry: A European journal >Monoesterase activity of a purple acid phosphatase mimic with a cyclam platform
【24h】

Monoesterase activity of a purple acid phosphatase mimic with a cyclam platform

机译：具有cyclam平台的紫色酸性磷酸酶模拟物的单酯酶活性

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The synthesis and characterization of a novel dinucleating ligand L (L=4,11-dimethyl-1,8-bis{2-[N-(di-2-pyridylmethyl)amino]ethyl}cyclam) and its μ-oxo-bridged diferric complex [(H _2L){Fe ~(III) _2(O)}(Cl) _4] ~(2+) are reported. This diiron(III) complex is the first example of a truly functional purple acid phosphatase (PAP) mimic as it accelerates the hydrolysis of the activated phosphomonoester 2,4-dinitrophenyl phosphate (DNPP). The spectroscopic and kinetic data indicate that only substrates that are monodentately bound to one of the two ferric ions can be attacked by a suitable nucleophile. This is, most probably, a terminal iron(III)-bound hydroxide. DFT calculations support this assumption and also highlight the importance of secondary interactions, exerted by the protonated cyclam platform, for the positioning and activation of the iron(III)-bound substrate. Similar effects are postulated in the native enzyme but addressed in PAP mimics for the first time.
机译：新型双核配体L（L = 4,11-二甲基-1,8-双{2- [N-（二-2-吡啶基甲基）氨基]乙基}环酰胺）的合成与表征及其μ-氧代桥联反应报道了二铁配合物[（H _2L）{Fe〜（III）_2（O）}（Cl）_4]〜（2+）。该二铁（III）配合物是真正具有功能性的紫色磷酸酶（PAP）模仿物的第一个实例，因为它可加速活化的磷酸单酯2,4-二硝基苯基磷酸酯（DNPP）的水解。光谱和动力学数据表明，仅单齿结合两个铁离子之一的底物可被合适的亲核试剂攻击。这很可能是末端与铁（III）结合的氢氧化物。 DFT计算支持这一假设，并且还强调了质子化的Cyclam平台施加的二次相互作用对于结合铁（III）的底物的定位和激活的重要性。天然酶中也有类似的效果，但首次在PAP模拟物中得到解决。

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