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首页> 外文期刊>Chemistry: A European journal >Characterization of the Elusive Rhodizonate Ring-Contraction Decarbonylation C_5O_4(OH)CO_2Me~(2-) Intermediate to Croconate
【24h】

Characterization of the Elusive Rhodizonate Ring-Contraction Decarbonylation C_5O_4(OH)CO_2Me~(2-) Intermediate to Croconate

机译：难以确定的对重氮酸盐的难以捉摸的重氮唑烷环缩羰基C_5O_4（OH）CO_2Me〜（2-）

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Redox-active ligands and the related transition-metal complexes have attracted significant interest, especially for the exploitation of new functional room-temperature/airstable magnetic materials.~([1]) A redox study of the binuclear chloranilate, CA~(2-), [(TPyA)CoCA~(2-)Co(TPyA)]~(n+) (n = 2; TPyA = tris(2-pyridylmethyl)amine) complex, led to the reduction of a reduced, CA~(3-), upon oxidation of the dinuclear complex to n = 3.~([2,3,4]) Redox-induced electron transfer (RIET), in which a one-electron oxidation leads to a one-electron reduction, was also observed for the 2,5-ditert-butyl-3,6-dihydroxy-l,4-benzoquinonate (BDQ)~([5]) and 2,3,5,6-tetrahydroxy-l,4-benzo-quinonate~([6]) analogues. Hence, multielectron transfer occurs, such that [(TPyA)Co~(II)CA~(2-)Co~(II)(TPyA)]~(2+) undergoes two one-electron oxidations, and a one-electron reduction to form [(TPyA)Co~(III)-CA·(3-)Co~(III)(TPyA)]~(3+). RIET may contribute to more complex multielectron transfer reactions of contemporary importance, for example, nitrogen fixation, photosynthesis, water splitting, and CO_2 reduction.
机译：氧化还原活性配体和相关的过渡金属络合物引起了人们的极大兴趣，特别是对于开发新型的功能性室温/空气稳定的磁性材料。〜（[1]）对双核氯苯甲酸酯，CA〜（2- ），[（TPyA）CoCA〜（2-）Co（TPyA）]〜（n +）（n = 2; TPyA =三（2-吡啶基甲基）胺）络合物导致还原的CA〜（3 -），将双核络合物氧化为n = 3.〜（[2,3,4]）氧化还原诱导的电子转移（RIET），其中单电子氧化导致单电子还原。观察到3,6-二羟基-1,4-二羟基-1,4-苯并喹啉酸酯（BDQ）〜（[5]）和2,3,5,6-四羟基-1,4-苯并喹啉酸酯〜 （[6]）类似物。因此，发生多电子转移，使得[（TPyA）Co〜（II）CA〜（2-）Co〜（II）（TPyA）]〜（2+）经历两次单电子氧化和一次电子还原形成[（TPyA）Co〜（III）-CA·（3-）Co〜（III）（TPyA）]〜（3+）。 RIET可能有助于更复杂的当代电子转移反应，例如固氮，光合作用，水分解和CO_2还原。

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