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Enzyme Design from the Bottom Up: An Active Nickel Electrocatalyst with a Structured Peptide Outer Coordination Sphere

机译：从下至上的酶设计：具有结构化肽外配位球的活性镍电催化剂

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Catalytic, peptide-containing metal complexes with a well-defined peptide structure have the potential to enhance molecular catalysts through an enzyme-like outer coordination sphere. Here, we report the synthesis and characterization of an active, peptide-based metal complex built upon the well-characterized hydrogen production catalyst [Ni(P~(Ph)_2N~(Ph))_2]~(2+) (P~(Ph)_2N~(Ph)=1,3,6-triphenyl-1-aza-3,6-diphosphacycloheptane). The incorporated peptide maintains its b-hairpin structure when appended to the metal core, and the electrocatalytic activity of the peptide-based metal complex (≈100,000 s~(-1)) is enhanced compared to the parent complex ([Ni(P~(Ph)_2N~(APPA))_2]~(2+); ≈50,500 s~(-1)). The combination of an active molecular catalyst with a structured peptide provides a scaffold that permits the incorporation of features of an enzyme-like outer-coordination sphere necessary to create molecular electrocatalysts with enhanced functionality.
机译：具有明确的肽结构的含肽催化金属配合物具有通过类酶外配位球增强分子催化剂的潜力。在这里，我们报告了基于活性炭生产催化剂[Ni（P〜（Ph）_2N〜（Ph））_ 2]〜（2+）（P〜 （Ph）_2N〜（Ph）= 1,3,6-三苯基-1-氮杂-3,6-二磷环庚烷）。掺入的肽附着到金属核上后仍保持其b-发夹结构，与母体络合物（[Ni（P〜）相比，基于肽的金属络合物（≈100,000s〜（-1）））的电催化活性得到增强。 （Ph）_2N〜（APPA）_2_2]〜（2+）;≈50,500s〜（-1））。活性分子催化剂与结构化肽的组合提供了一种支架，该支架允许并入创建具有增强功能的分子电催化剂所必需的酶样外部配位球的特征。

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