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trans-(Cl)-[Ru(5,5-diamide-2,2-bipyridine)(CO)(2)Cl-2]: Synthesis, Structure, and Photocatalytic CO2 Reduction Activity

机译：反式-（Cl）-[Ru（5,5-diamide-2,2-bipyridine）（CO）（2）Cl-2]：合成，结构和光催化还原CO 2的活性

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A series of trans-(Cl)-[Ru(L)(CO)(2)Cl-2]-type complexes, in which the ligands L are 2,2-bipyridyl derivatives with amide groups at the 5,5-positions, are synthesized. The C-connected amide group bound to the bipyridyl ligand through the carbonyl carbon atom is twisted with respect to the bipyridyl plane, whereas the N-connected amide group is in the plane. DFT calculations reveal that the twisted structure of the C-connected amide group raises the level of the LUMO, which results in a negative shift of the first reduction potential (E-p) of the ruthenium complex. The catalytic abilities for CO2 reduction are evaluated in photoreactions (>400nm) with the ruthenium complexes (the catalyst), [Ru(bpy)(3)](2+) (bpy=2,2-bipyridine; the photosensitizer), and 1-benzyl-1,4-dihydronicotinamide (the electron donor) in CO2-saturated N,N-dimethylacetamide/water. The logarithm of the turnover frequency increases by shifting E-p a negative value until it reaches the reduction potential of the photosensitizer.
机译：一系列反式-（Cl）-[Ru（L）（CO）（2）Cl-2]型配合物，其中配体L是2,2-联吡啶基衍生物，在5,5-位带有酰胺基是合成的。通过羰基碳原子与联吡啶配体结合的C连接的酰胺基相对于联吡啶平面是扭曲的，而N连接的酰胺基在该平面中。 DFT计算表明，C连接的酰胺基团的扭曲结构提高了LUMO的水平，这导致钌配合物的第一还原电位（E-p）负移。在钌络合物（催化剂），[Ru（bpy）（3）]（2 +）（bpy = 2,2-联吡啶;光敏剂）的光反应（> 400nm）中评估了CO2还原的催化能力。在CO2饱和的N，N-二甲基乙酰胺/水中的1-苄基-1,4-二氢烟酰胺（电子供体）。转换频率的对数通过将E-p移至负值来增加，直到达到光敏剂的还原电位为止。

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