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Decoupled Spin Crossover and Structural Phase Transition in a Molecular Iron(II) Complex

机译：分子铁（II）配合物中的解耦自旋交叉和结构相变

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Crystalline [Fe(bppSMe)(2)][BF4](2) (1; bppSMe=4-(methylsulfanyl)-2,6-di(pyrazol-1-yl)pyridine) undergoes an abrupt spin-crossover (SCO) event at 265 +/- 5K. The crystals also undergo a separate phase transition near 205K, involving a contraction of the unit-cell a axis to one-third of its original value (high-temperature phase1; Pbcn, Z=12; low-temperature phase2; Pbcn, Z=4). The SCO-active phase1 contains two unique molecular environments, one of which appears to undergo SCO more gradually than the other. In contrast, powder samples of 1 retain phase1 between 140-300K, although their SCO behaviour is essentially identical to the single crystals. The compounds [Fe(bppBr)(2)][BF4](2) (2; bppBr=4-bromo-2,6-di(pyrazol-1-yl)pyridine) and [Fe(bppI)(2)][BF4](2) (3; bppI=4-iodo-2,6-di(pyrazol-1-yl)-pyridine) exhibit more gradual SCO near room temperature, and adopt phase2 in both spin states. Comparison of 1-3 reveals that the more cooperative spin transition in 1, and its separate crystallographic phase transition, can both be attributed to an intermolecular steric interaction involving the methylsulfanyl substituents. All three compounds exhibit the light-induced excited-spin-state trapping (LIESST) effect with T(LIESST=70-80K), but show complicated LIESST relaxation kinetics involving both weakly cooperative (exponential) and strongly cooperative (sigmoidal) components.
机译：晶体[Fe（bppSMe）（2）] [BF4]（2）（1; bppSMe = 4-（甲基硫烷基）-2,6-二（吡唑-1-基）吡啶）经历突然的自旋交叉（SCO）事件发生在265 +/- 5K。晶体在205K附近还经历了一个单独的相变，涉及晶胞a轴收缩至其原始值的三分之一（高温相1; Pbcn，Z = 12;低温相2; Pbcn，Z = 4）。 SCO活性相1包含两个独特的分子环境，其中一个似乎比另一个环境更缓慢地经历SCO。相反，粉末样品1的相1保持在140-300K之间，尽管它们的SCO行为与单晶基本相同。化合物[Fe（bppBr）（2）] [BF4]（2）（2; bppBr = 4-溴-2,6-二（吡唑-1-基）吡啶）和[Fe（bppI）（2）] [BF4]（2）（3; bppI = 4-碘-2,6-二（吡唑-1-基）-吡啶）在室温附近表现出更多的逐步SCO，并且在两种自旋状态下均采用相2。 1-3的比较表明，1中更自旋的自旋跃迁及其单独的晶体学相变都可以归因于涉及甲基硫烷基取代基的分子间空间相互作用。所有这三种化合物均表现出光诱导的T诱导的自旋自旋态俘获（LIESST）效应（LIESST = 70-80K），但显示出复杂的LIESST弛豫动力学，其中涉及弱协作（指数）和强协作（S形）分量。

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