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首页> 外文期刊>The journal of physical chemistry, A. Molecules, spectroscopy, kinetics, environment, & general theory >Visible-Light Activation of the Bimetallic Chromophore?Catalyst Dyad: Analysis of Transient Intermediates and Reactivity toward Organic Sulfides
【24h】

Visible-Light Activation of the Bimetallic Chromophore?Catalyst Dyad: Analysis of Transient Intermediates and Reactivity toward Organic Sulfides

机译：双金属发色团催化剂二元体的可见光活化：瞬态中间体和对有机硫化物的反应性分析

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In order to develop a new photocatalytic system, we designed a new redox-active module (5) to hold both a photosensitizer part, [Ru~(II)(terpy)(bpy)X]~(n+) (where terpy = 2,2′:6′,2′′-terpyridine and bpy = 2,2′-bipyridine), and a popular Jacobsen catalytic part, salen?Mn(III), covalently linked through a pyridine-based electron-relay moiety. On the basis of nanosecond laser flash photolysis studies, an intramolecular electron transfer mechanism from salen?Mn~(III) to photooxidized Ru~(III) chromophore yielding the catalytically active high-valent salen?Mn~(IV) species was proposed. To examine the reactivity of such photogenerated salen?Mn~(IV), we employed organic sulfide as substrate. Detection of the formation of a Mn~(III)?phenoxyl radical and a sulfur radical cation during the course of reaction using time-resolved transient absorption spectroscopy confirms the electron transfer nature of the reaction. This is the first report for the electron transfer reaction of organic sulfide with the photochemically generated salen?Mn~(IV) catalytic center.
机译：为了开发新的光催化系统，我们设计了一个新的氧化还原活性模块（5），以同时容纳光敏剂部分[Ru〜（II）（terpy）（bpy）X]〜（n +）（其中terpy = 2 ，2′：6′，2′′-吡啶和bpy ＝ 2，2′-联吡啶）和流行的雅各布森催化部分，Salen？Mn（III），通过基于吡啶的电子中继部分共价连接。在纳秒激光闪光光解研究的基础上，提出了一种分子内电子从salen？Mn〜（III）到光氧化Ru〜（III）生色团的分子转移机制，产生了具有催化活性的高价salen？Mn〜（IV）物质。为了检查这种光生的Salen？Mn〜（IV）的反应性，我们使用有机硫化物作为底物。使用时间分辨瞬态吸收光谱法检测反应过程中Mn〜（III）？苯氧基自由基和硫自由基阳离子的形成，证实了反应的电子转移性质。这是关于有机硫化物与光化学生成的Salen？Mn〜（IV）催化中心的电子转移反应的首次报道。

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