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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Synthesis and structure of arylselenium(II) and aryltellurium(II) cations based on rigid 5-tert-butyl-1,3-bis-(N-pentylbenzimidazol-2 '-yl)benzenes
【24h】

Synthesis and structure of arylselenium(II) and aryltellurium(II) cations based on rigid 5-tert-butyl-1,3-bis-(N-pentylbenzimidazol-2 '-yl)benzenes

机译：基于刚性5-叔丁基-1,3-双 - （N-戊烷质苯齐咪唑-2'-基）苯甲酯的芳基硒（II）和芳基（II）和芳基（II）阳离子的合成及结构

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The transmetalation reactions of a mercury precursor, [(Pentyl)(N^C^N)HgCl] (19), with selenium halides (SeCl4, SeBr4, and SeCl2) were attempted to obtain the corresponding organoselenium trichloride [(Pentyl)(N^C^N)SeCl3], tribromide [(Pentyl)(N^C^N)SeBr3], and monochloride [(Pentyl)(N^C^N)SeCl], respectively [(N^C^N) = 5-tert-butyl-1,3-bis-(N-pentyl-benzimidazol-2'-yl)phenyl]. However, in all the cases, a very facile ionization of the Se-halogen bond was observed leading to the isolation of a new class of air stable arylselenium(II) complexes: [(Pentyl)(N^C^N)Se+](2)[HgCl4](2-) (20) and [(Pentyl)(N^C^N)Se+](2)[HgBr4](2-) (21). This is the first report on the formation of NCN pincer-based arylselenium(II) cations via the transmetalation route. Similar reactions were further investigated with several tellurium precursors: {TeCl4, TeBr4 and TeI2} which resulted in the formation of analogous aryltellurium(II) complexes: [(Pentyl)(N^C^N)Te+](2)[HgCl4](2) (22), [(Pentyl)(N^C^N)Te+][Cl](-) (23), [(Pentyl)(N^C^N)Te+](2)[HgBr4](2-) (24), [(Pentyl)(N^C^N)Te+][Br](-) (25) and [(Pentyl)(N^C^N)Te+](4)[Hg2Cl4.72I3.28](4-) (26). These are only the second set of examples of aryltellurium cations (hypervalent 10-Te-3 species) with the NCN pincer-based ligand, characterised by X-ray crystallographic studies. The crystallographic studies show a strong Se center dot center dot center dot N/Te center dot center dot center dot N intramolecular interaction, which is confirmed by NBO calculations suggesting the donation of a lone pair of electrons on nitrogen to a lone p-vacancy on selenium/tellurium atoms. The analysis based on NPA derived charges indicates that the contribution of Se center dot center dot center dot N interactions to the electrostatic stabilization energy is in the range of 40 60%
机译：汞前体，[（戊基）（; ^＆GT;℃下^将N＆LT N）的HgCl]的转移金属化反应（19）中，用硒卤化物（SeCl4，SeBr4和SeCl2）已尝试以获得相应的有机硒三氯化[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）SeCl3]，三溴化[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）SeBr3]，和一氯化物[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）SECL]，分别[（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）= 5-叔丁基-1,3-二 - （正戊基 - 苯并咪唑-2-'基）苯基]。然而，在所有情况下，观察到硒 - 卤键的一种非常容易的电离导致一类新的空气中稳定arylselenium的（II）配合物的分离：[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^＆GT ] N）硒+（2）[HgBr4（2-）（21; N）硒+]（2）[HgCl4]（2-）（20）和[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^＆GT ）。这是经由转移金属化路线的形成为基础的钳形NCN arylselenium（II）阳离子的第一份报告。类似的反应用几个碲前体进一步研究：{TeCl4，TeBr4和TeI2}这导致类似aryltellurium的形成（II）配合物：[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）碲+]（ 2）[HgCl4]（2）（22），[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）碲+] [CL]（ - ）（23），[（戊基）（N＆LT; ^＆GT ;℃下^将N）碲+]（2）[HgBr4]（2-）（24），[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）碲+] [BR]（ - ）（ 25）和[（戊基）（N＆LT; ^＆GT;℃下^将N）碲+]（4）[Hg2Cl4.72I3.28]（4-）（26）。这些仅仅是所述第二组的aryltellurium阳离子（高价10-Te类3种）与基于钳形NCN配体，其特征在于通过X射线晶体学研究的例子。的晶体学研究表现出强烈的硒中心的点中心的点中心的点N /碲中心点中心的点中心的点Ñ分子内相互作用，这是由NBO计算表明孤对氮电子的捐赠给上的孤对空位确认硒/碲原子。基于NPA的分析得出的电荷表示硒中心的贡献点中心的点中心的点Ñ相互作用的静电稳定化能量是在40 60％的范围

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