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Supramolecular Metal-Organic Frameworks of s- and f-Block Metals: Impact of 1,8-Naphthalimide Functional Group

机译：s和f块金属的超分子金属有机骨架：1,8-萘二甲酰亚胺官能团的影响

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The new ligand 5-(1,8-naphthalimido)-isophthalate (L-135(2-)), containing two carboxylate donor groups and the 1,8-naphthalimide supramolecular tecton, has been used under solvothermal conditions to prepare a series of group 2, lanthanide, and actinide metal complexes: [Ca-4(L-135)(4)(H2O)(8)].(H2O)(9).(5) (DMF)(2).(6) (1), Ba(L-135)(H2O) (1).(5) (DMF)(0).(5) (2), La-2(L-135)3 (DMF)(4) (3), Ce-2(L-135)(3-)(DMF)(4) (4), Eu-2(L-135)(3)(DMF)(4) (5), Tb-2(L-135)(3)(DMF)(4) (6), [UO2(L-135)(DMF)].(py)(0).(5)(EtOH)(0).(5) (7), and Th(L-135)-(NO3)(2)(DMF)(2)].(DMF)(2) (8). The solid state structure of the calcium complex 1 is based on helical rod-shaped secondary building-units (SBUs) of edge-shared polyhedra bridged by oxygen atoms from the carboxylate groups. The crystals are racemic, with the one-dimensional (1D) helical rods organized by pi...pi stacking interactions of the naphthalimide group into a three-dimensional (3D) supramolecular metal-organic framework (SMOF) structure. Although the structure of the barium complex 2 also contains rod-shaped SBUs, the rods are linked through the aryl backbone of the ditopic L-135(2-) ligands into two-dimensional (2D) sheets. The sheets are further engaged in naphthalimide pi...pi stacking interactions to build a 3D SMOF. The lanthanide(III) complexes 3-6 are isostructural, based on binuclear SBUs linked through the ligands into a square-shaped, 2D grid pattern, with pi-stacking interactions linking adjacent sheets to generate a 3D SMOF. The uranium(VI) complex 7 contains 7-coordinate pentagonal bipyramidal uranyl cations bridged through the ligands into 1D ribbons. The solid state structure of the thorium(IV) complex 8 consists of 10-coordinate thorium cations, also bridged through the ligands into 1D ribbons. Both of these actinide structures are organized into 2D supramolecular sheets by pi-stacking interactions. Compounds 1, 2, 3, 6, and 8 exhibit solid-state luminescence dominated by the naphthalimide chromophore in the ligand. The group 2 complexes are slightly red-shifted, and the lanthanum complex 3 and the thorium complex 8 are slightly blue-shifted with respect to the ligand. The terbium compound, 6, is greatly blue-shifted by similar to 75 nm, and naphthalimide sensitization of the metal emission occurs for the europium complex 5. The cerium(III) and uranyl(VI) compounds 4 and 7 have no solid state emission.
机译：含有两个羧酸供体基团和1,8-萘二甲酰亚胺超分子构造的新型配体5-（1,8-萘二甲酰亚胺）-间苯二甲酸酯（L-135（2-））已在溶剂热条件下用于制备一系列第2组，镧系元素和act系元素金属配合物：[Ca-4（L-135）（4）（H2O）（8）]。（H2O）（9）。（5）（DMF）（2）。（6） （1），Ba（L-135）（H2O）（1）。（5）（DMF）（0）。（5）（2），La-2（L-135）3（DMF）（4）（ 3），Ce-2（L-135）（3-）（DMF）（4）（4），Eu-2（L-135）（3）（DMF）（4）（5），Tb-2（ L-135）（3）（DMF）（4）（6），[UO2（L-135）（DMF）]。（py）（0）。（5）（EtOH）（0）。（5）（ 7），和Th（L-135）-（NO3）（2）（DMF）（2）]。（DMF）（2）（8）。钙络合物1的固态结构基于由来自羧酸酯基团的氧原子桥接的边缘共享的多面体的螺旋杆状二级结构单元（SBU）。晶体是外消旋的，一维（1D）螺旋棒由pi ... pi将萘二甲酰亚胺基团的相互作用堆叠为三维（3D）超分子金属-有机骨架（SMOF）结构。尽管钡配合物2的结构也包含杆状SBU，但这些杆通过对位L-135（2-）配体的芳基骨架连接成二维（2D）薄片。将薄片进一步与萘二甲酰亚胺pi ... pi堆叠相互作用，以构建3D SMOF。镧系元素（III）配合物3-6是同构的，基于通过配体连接成方形2D网格图案的双核SBU，并且pi堆积相互作用将相邻的薄片连接在一起，从而生成3D SMOF。铀（VI）配合物7包含通过配体桥接成1D碳带的7配位五角形双锥体双氧铀酰阳离子。 IV（IV）配合物8的固态结构由10个配位的or阳离子组成，它们也通过配体桥接成一维带状。这两个-系元素结构都通过pi堆积相互作用组织成2D超分子片。化合物1、2、3、6和8在配体中表现出以萘二甲酰亚胺发色团为主的固态发光。相对于配体，第2族络合物稍微红移，并且镧络合物3和or络合物8略微蓝移。 compound化合物6的蓝移非常大，接近75 nm，并且complex配合物5对金属发出萘二甲酰亚胺敏化。铈（III）和铀酰（VI）化合物4和7没有固态发射。 。

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