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PH dependent structural diversity of metal complexes with 5-(4H-1,2,4-triazol-4-yl)benzene-1,3-dicarboxylic acid

机译：PH依赖的5-（4H-1,2,4-三唑-4-基）苯-1,3-二羧酸金属配合物的结构多样性

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A ligand 5-(4H-1,2,4-triazol-4-yl)benzene-1,3-dicarboxylic acid (H _2L) with N-and O-donors was successfully applied to construct a series of coordination complexes [Cu_3-(μ_3-OH) _2(HL)_4]_n (1), [Co(HL)_2(H _2O)_4] · 3H_2O (2), [Ni(HL) _2(H_2O)_4] ·3H_2O (3), [Mn(HL)_2]n (4), {[Cu_2(L)_2(μ- OH_2)_2] ·3H_2O}n (5), {[Co _2(L)_2(μ-OH_2)_2] ·3H _2O}_n (6), {[Ni_2(L)_2(μ-OH _2)_2]·3H_2O}_n (7), and {[Mn(L)(μ-OH_2)] · 2H_2O}_n (8) under hydrothermal conditions. By adjusting the reaction pH, H_2L ligand is partially deprotonated to give HL- form in 1-4 and completely deprotonated to afford L~(2-) form in 5-8. The structural analyses revealed that complex 1 is a threedimensional (3D) (3,3,5,6)-connected framework with Point (Schlafli) symbol of (4.6.8)_2(4~2.6 ~5.8~3)_2(4~2.6~6.8 ~6.10)(4~2.6)_2, while 2 and 3 are discrete mononuclear complexes which are extended by hydrogen bonds to form 3D frameworks. The (3,6)-connected 3D framework of 4 is defined as a metal-organic replica of anatase (ant) net with Point (Schl?fli) symbol of (4 ~2.6)_2(4~4.6~2.8~8.10). Complexes 5-7 are isostructural and display (4,5)-connected 3D frameworks with Point (Schl?fli) symbol of (4~2.5~2.6 ~2)(4~2.5~3.6~2.7~3), and 8 is a binodal (4,6)-connected 3D net with the Point (Schl?rli symbol of (3.5~4.6)(3~2.5~6.6~6.9). The results revealed that the reaction pH and the metal center play important role in determining the structures of the complexes. Magnetic studies indicate that the mixed μ_3-hydroxo and triazolyl bridges in 1 and the double syn-syn carboxylate bridges in 4 mediate antiferromagnetic interactions. The alternating triazolyl and water bridges show alternating ferro-and antiferromagnetic interactions in 5 but antiferromagnetic interactions in 6 and 7. The mixed triazolyl and water bridges show antiferromagnetic interactions in 8.
机译：具有N-和O-供体的配体5-（4H-1,2,4-三唑-4-基）苯-1,3-二羧酸（H _2L）成功用于构建一系列配位配合物[Cu_3 -（μ_3-OH）_2（HL）_4] _n（1），[Co（HL）_2（H _2O）_4]·3H_2O（2），[Ni（HL）_2（H_2O）_4]·3H_2O（3 ），[Mn（HL）_2] n（4），{[Cu_2（L）_2（μ-OH_2）_2]·3H_2O} n（5），{[Co _2（L）_2（μ-OH_2）_2 ]·3H _2O} _n（6），{[Ni_2（L）_2（μ-OH_2）_2]·3H_2O} _n（7）和{[Mn（L）（μ-OH_2）]·2H_2O} _n （8）在热液条件下。通过调节反应pH，H_2L配体被部分去质子化，得到1-4的HL-形式，而完全去质子化，得到5-8的L〜（2-）形式。结构分析表明，复合物1是三维（3D）（3,3,5,6）连接的框架，其点（Schlafli）符号为（4.6.8）_2（4〜2.6〜5.8〜3）_2（4 〜2.6〜6.8〜6.10）（4〜2.6）_2，而2和3是离散的单核络合物，它们通过氢键延伸形成3D骨架。 （3,6）连接的4的3D框架定义为具有（4〜2.6）_2（4〜4.6〜2.8〜8.10）点（Schl？fli）符号的锐钛矿（ant）网的金属有机复制品。配合物5-7是等结构的并显示（4,5）连接的3D框架，其点（Schl？fli）符号为（4〜2.5〜2.6〜2）（4〜2.5〜3.6〜2.7〜3），其中8为连接点（4,6）的三点连接3D网络（点为Schl？rli符号（3.5〜4.6）（3〜2.5〜6.6〜6.9）），结果表明反应pH和金属中心在其中起着重要作用。磁性研究表明，1中的混合μ_3-羟基和三唑基桥键和4个双顺式羧酸酯桥介导了反铁磁相互作用，三唑基和水桥交替显示了5个铁-反铁磁相互作用。但在6和7中有反铁磁相互作用。混合的三唑基和水桥在8中显示出反铁磁相互作用。

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