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Synthesis, Structures, and Photoluminescence of Zinc(II), Cadmium(II), and Mercury(II) Coordination Polymers Constructed from Two Novel Tetrapyridyl Ligands

机译：由两种新型四吡啶基配体构成的锌（II），镉（II）和汞（II）配位聚合物的合成，结构和光致发光

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Self-assembly of N,N,N',N'-tetra(4-pyridy1)- 1,4-phenylenediamine (L-1) and N,N-di(2-pyridyl)-N',N'-di(4-pyridy1)-1,4-phenylenediamine (L-2) with MX2 (M = Zn, Cd, and Hg; X = Cl. Br, and I) generated novel supramolecular structures with a rich structural diversity. In the crystal of L-1, all pyridyl rings are involved in intermolecular pi center dot center dot center dot pi stacking and T-shaped C-H center dot center dot center dot pi interactions to form a two-dimensional (2D) network. [(CdLCl2)-Cl-1](n)center dot nH(2)O (4), [(CdLI2)-I-1](n) (6), [(HgLCl2)-Cl-1](n) (7), [(HgLBr2)-Br-1](n) (8), [Cd-4(L-2)(4)Cl-8](n)center dot 2nDMF (13), [(CdLBr2)-Br-2](n) (14). [(CdLI2)-I-2](n) (15), and [(HgLCl2)-Cl-2](n)center dot 0.5nDMF (16) are coordination polymers. In complex 4, L-1 utilizes all its pyridyl nitrogens to coordinate with Cd(II) centers to afford an unprecedented three-dimensional (3D) binodal (3,4)-connected network with the Schlafli symbol of(8.10(2))(2)(8(4).10(2)). Complexes 6, 7, 8, 14, and IS have zigzag or centipedelike 11) coordination structures. For complex 13, each Cd has an octahedral coordination environment, and the Cd centers are linked by dichloro-bridges to form interesting infinite (CdCl2)(infinity) chains, which are further bridged by L-2 ligands to form a 2D coordination network. Crystal of 16 has a one-dimensional (ID) chain structure. The chains are arranged in an alternate up-down-up mode, with all the pyridyl rings involved in pi center dot center dot center dot pi stacking interactions to afford a 3D structure which consists of hexagonal channels along the c-axis. [Hg-2(L-2)(2)Br-4]center dot H2O (17) and [Hg-2(L-2)(2)I-4]center dot H2O (18) have binuclear coordination moieties, which are linked with water molecules by hydrogen bonds to form ID structures. From these results, it is demonstrated that the structures of the complexes and the coordination modes of L-1 zinc L-2 are strongly dependent on the metal cations and the anions. The Hg(11) atoms in these complexes have tetrahedral coordination environments, whereas the Cd(II) centers have octahedral coordination geometries when Cl- is used as the anion, affording 3D and 2D coordination networks. The photoluminescence of L-1, L-2,L- and the complexes measured in the solid stale at room temperature indicated that the emission colors vary from violet to yellow, and the emission intensity varies to a large extent, which can be rationalized by the contribution of a conflicting coordination effect and the heavy atom effect.
机译：N，N，N'，N'-四（4-吡啶基）-1,4-苯二胺（L-1）和N，N-二（2-吡啶基）-N'，N'-di的自组装（4-pyridy1）-1,4-苯二胺（L-2）与MX2（M = Zn，Cd和Hg; X = Cl。Br和I）生成具有丰富结构多样性的新型超分子结构。在L-1晶体中，所有吡啶基环都参与分子间pi中心点中心点中心点pi堆积和T形C-H中心点中心点中心点pi相互作用以形成二维（2D）网络。 [（CdLCl2）-Cl-1]（n）中心点nH（2）O（4），[（CdLI2）-I-1]（n）（6），[（HgLCl2）-Cl-1]（n ）（7），[（HgLBr2）-Br-1]（n）（8），[Cd-4（L-2）（4）Cl-8]（n）中心点2nDMF（13），[（CdLBr2 ）-Br-2]（n）（14）。 [（CdLI2）-I-2]（n）（15）和[（HgLCl2）-Cl-2]（n）中心点0.5nDMF（16）是配位聚合物。在配合物4中，L-1利用其所有的吡啶氮原子与Cd（II）中心进行配位，以提供史无前例的三维（3D）二面体（3,4）连接的网络，其Schlafli符号为（8.10（2）） （2）（8（4）.10（2））。复合物6、7、8、14和IS具有锯齿形或cent形11）协调结构。对于复合物13，每个Cd具有八面体配位环境，并且Cd中心通过二氯桥键连接以形成有趣的无限（CdCl2）（infinity）链，这些链进一步由L-2配体桥接形成2D配位网络。 16晶体具有一维（ID）链结构。链以交替的上-下-上模式排列，所有吡啶环都参与pi中心点pi中心点pi中心点的堆叠相互作用，以提供3D结构，该结构由沿c轴的六边形通道组成。 [Hg-2（L-2）（2）Br-4]中心点H2O（17）和[Hg-2（L-2）（2）I-4]中心点H2O（18）具有双核配位部分，它们通过氢键与水分子连接形成ID结构。从这些结果证明，L-1锌L-2的配合物的结构和配位模式强烈地依赖于金属阳离子和阴离子。这些络合物中的Hg（11）原子具有四面体配位环境，而当使用Cl-作为阴离子时，Cd（II）中心具有八面体配位几何结构，从而提供3D和2D配位网络。 L-1，L-2，L-及其在室温下在固体陈旧条件下测得的配合物的光致发光表明，发光颜色从紫色变为黄色，并且发光强度变化很大，这可以通过以下方式合理化：协调作用和重原子作用的冲突。

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