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Coherent Exciton Dynamics in Supramolecular Light-Harvesting Nanotubes Revealed by Ultrafast Quantum Process Tomography

机译：超快量子过程层析成像揭示超分子光捕获纳米管的相干激子动力学。

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Long-lived exciton coherences have been recently observed in photosynthetic complexes via ultrafast spectroscopy, opening exciting possibilities for the study and design of coherent exciton transport. Yet, ambiguity in the spectroscopic signals has led to arguments against interpreting them in terms of exciton dynamics, demanding more stringent tests. We propose a novel strategy, quantum process tomography (QPT), for ultrafast spectroscopy and apply it to reconstruct the evolving quantum state of excitons in double-walled supramolecular light-harvesting nanotubes at room temperature from eight narrowband transient grating experiments. Our analysis reveals the absence of nonsecular processes, unidirectional energy transfer from the outer to the inner wall exciton states, and coherence between those states lasting about 150 fs, indicating weak electronic coupling between the walls. Our work constitutes the first experimental QPT in a "warm" and complex system and provides an elegant scheme to maximize information from ultrafast spectroscopy experiments.
机译：最近，通过超快速光谱在光合配合物中观察到了长寿命的激子相干性，为研究和设计相干激子传输开辟了令人兴奋的可能性。然而，光谱信号的含糊不清导致人们争执不准以激子动力学来解释它们，要求进行更严格的测试。我们提出了一种用于超快光谱的新策略，即量子过程层析成像（QPT），并将其用于通过八个窄带瞬态光栅实验在室温下重建双壁超分子光捕获纳米管中激子的演化量子态。我们的分析表明，没有非世俗的过程，从外壁到内壁激子状态的单向能量转移，以及这些状态之间的相干性持续约150 fs，表明壁之间的电子耦合较弱。我们的工作构成了“温暖”且复杂的系统中的第一个实验性QPT，并提供了一种优雅的方案来最大化超快光谱实验的信息。

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