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Controlling Plasmon-Enhanced Fluorescence via Intersystem Crossing in Photoswitchable Molecules

机译：通过在光学分子中穿过跨越杂交来控制等离子体增强的荧光

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By harnessing photoswitchable intersystem crossing (ISC) in spiropyran (SP) molecules, active control of plasmon-enhanced fluorescence in the hybrid systems of SP molecules and plasmonic nanostructures is achieved. Specifically, SP-derived merocyanine (MC) molecules formed by photochemical ring-opening reaction display efficient ISC due to their zwitterionic character. In contrast, ISC in quinoidal MC molecules formed by thermal ring-opening reaction is negligible. The high ISC rate can improve fluorescence quantum yield of the plasmon-modified spontaneous emission, only when the plasmonic electromagnetic field enhancement is sufficiently high. Along this line, extensive photomodulation of fluorescence is demonstrated by switching the ISC in MC molecules at Au nanoparticle aggregates, where strongly enhanced plasmonic hot spots exist. The ISC-mediated plasmon-enhanced fluorescence represents a new approach toward controlling the spontaneous emission of fluorophores near plasmonic nanostructures, which expands the applications of active molecular plasmonics in information processing, biosensing, and bioimaging.
机译：通过利用螺吡喃（SP）分子中的光学开关的间隔交叉（ISC），实现了SP分子混合体系和等离子体纳米结构中的血浆系统中的血浆增强荧光的主动控制。具体地，由于它们的两性离子特征，通过光化学开环反应形成的SP衍生的Merocyyanine（MC）分子显示出高效的ISC。相反，通过热开启反应形成的Quinoidal MC分子中的ISC可忽略不计。只有当等离子体电磁场增强足够高时，高ISC速率可以提高等离子体改性自发发射的荧光量子产量。沿着该线，通过在Au纳米颗粒聚集体的MC分子中切换ISC，证明了荧光的广泛的光致型化，其中存在强大增强的等离子体热点。 ISC介导的等离子体增强荧光代表了一种新方法，用于控制等离子体纳米结构附近的荧光团的自发发射，这扩大了活性分子血浆在信息处理，生物传感和生物体中的应用。

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