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Size-Dependent Reaction Pathways of Low-Temperature CO Oxidation on Au/CeO2 Catalysts

机译：Au / CeO2催化剂上低温CO氧化的尺寸依赖性反应途径

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Via a comprehensive time-resolved operando-DRIFTS study of the evolutions of various surface species on Au/CeO2 catalysts with Au particle sizes ranging from 1.7 +/- 0.6 to 3.7 +/- 0.9 nm during CO oxidation at room temperature, we have successfully demonstrated size-dependent reaction pathways and their contributions to the catalytic activity. The types and concentrations of chemisorbed CO(a), carbonate, bicarbonate, and formate species formed upon CO adsorption, their intrinsic oxidation/decomposition reactivity, and roles in CO oxidation vary with the size of the supported Au particles. The intrinsic oxidation reactivity of CO(a) does not depend much on the Au particle size, whereas the intrinsic decomposition reactivity of carbonate, bicarbonate, and formate species strongly depend on the Au particle size and are facilitated over Au/CeO2 catalysts with large Au particles. These results greatly advance the fundamental understanding of the size effect of Au/CeO2 catalysts for low-temperature CO oxidation.
机译：通过全面的时间分辨操作DRIFTS研究，在室温下CO氧化过程中，Au / CeO2催化剂上Au粒径在1.7 +/- 0.6至3.7 +/- 0.9 nm范围内的各种表面物质的演变，证明了大小依赖的反应途径及其对催化活性的贡献。化学吸附的CO（a），碳酸盐，碳酸氢盐和甲酸盐在CO吸附后形成的类型和浓度，其固有的氧化/分解反应性以及在CO氧化中的作用随负载的Au颗粒的大小而变化。 CO（a）的固有氧化反应性在很大程度上不取决于Au粒径，而碳酸盐，碳酸氢盐和甲酸盐种类的固有分解反应性强烈取决于Au粒径，并且比具有大Au的Au / CeO2催化剂更容易粒子。这些结果大大提高了对Au / CeO2催化剂对低温CO氧化的尺寸效应的基本认识。

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