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【24h】

Reconstitution of Vanadium Haloperoxidase's Catalytic Activity by Boric Acid-Towards a Potential Biocatalytic Role of Boron

机译：通过硼酸重构钒氯氧化酶的催化活性 - 硼致潜在的硼的生物催化作用

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摘要

Boron's unusual properties inspired major advances in chemistry. In nature, the existence and importance of boron has been fairly explored (e.g. bacterial signaling, plant development) but its role as biological catalyst was never reported. Here, we show that boric acid [B(OH)_3] can restore chloroperoxidase activity of Curvularia inaequalis recombinant apo-haloperoxidase's (HPO) in the presence of hydrogen peroxide and chloride ions. Molecular modeling and semi-empirical PM7 calculations support a thermodynamically highly favored (bio)catalytic mechanism similarly to vanadium haloperoxidases (V-HPO) in which [B(OH)_3] is assumedly located in apo-HPO's active site and a monoperoxyborate [B(OH)_3(OOH)~-] intermediate is formed and stabilized by interaction with specific active site amino acids leading ultimately to the formation of HOCl. Thus, B(OH)_3-HPO provides the first evidence towards the future exploitation of boron's role in biological systems.
机译：硼的异常特性启发了化学的主要进步。 本质上，硼的存在和重要性已经相当探索（例如，细菌信号，植物发育），但其作为生物催化剂的作用从未报道。 在这里，我们表明硼酸[B（OH）_3]可以在过氧化氢和氯离子的存在下恢复曲面InaEqualis重组Apo-卤代醇氧化酶（HPO）的氯氧化酶活性。 分子建模和半经验PM7计算支持热力学高度有利（生物）催化机制，与钒卤代氧化酶（V-HPO）类似，其中[B（OH）_3]在APO-HPO的活性位点和单醇硼酸盐[B. （OH）_3（OOH）〜 - ]中间体通过与比较至形成HoCl的形成的特异性活性位点氨基酸相互作用形成和稳定。 因此，B（oh）_3-hpo为未来对生物系统中的作用的未来开发的第一个证据提供了第一证据。

著录项

  • 来源
    《Chemistry: A European journal》 |2017年第21期|共8页
  • 作者

    Filipe Natalio; Stefanie Wiese; Wolfgang Brandt; Ludger Wessjohann;

  • 作者单位

    Kimmel Center for Archaeological Science Weizmann Institute of Science Rehovot 76100 (Israel) and Institut für Chemie-Anorganische Chemie Naturwissenschaftliche Fakult-t II-Chemie Physik und Mathematik Martin-Luther-Universit?t Halle-Wittenberg Kurt-Mo;

    Institut für Chemie-Anorganische Chemie Naturwissenschaftliche Fakult-t II-Chemie Physik und Mathematik Martin-Luther-Universit?t Halle-Wittenberg Kurt-Mothes-Stra?e 2 06120 Halle (Germany);

    Leibniz Institute of Plant Biochemistry Department of Bioorganic Chemistry Weinberg 3 Halle (Germany);

    Leibniz Institute of Plant Biochemistry Department of Bioorganic Chemistry Weinberg 3 Halle (Germany);

  • 收录信息
  • 原文格式 PDF
  • 正文语种 eng
  • 中图分类 应用化学;
  • 关键词

    active site redesign; biocatalysis; bioinorganic chemistry; boric acid; semi-empiric calculations;

    机译：活跃点重新设计;生物催化;生物致命化学;硼酸;半经验计算;

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