用于表征空气流中带电大气颗粒的尺寸分布随着时间的演变的设备

技术领域

本发明总体上涉及一种用于表征空气流中带电大气颗粒（airborne particle）的尺寸分布随着时间的演变的设备。

背景技术

我们周围的空气包含不同尺寸和形状的颗粒，这些颗粒与废气和其他污染物一起造成一定区域内的总的空气污染。一些颗粒是人为的，并且可能来源于例如车辆中化石燃料的燃烧。其他颗粒则自然出现，并且可能来源于火山、尘暴、森林火灾等等。5-500nm尺寸范围内的颗粒被分类为超微颗粒（UFP）。像例如煤烟颗粒一样，已知UFP对人类而言是特别有害健康的。已经证明，大气UFP的吸入由于其在肺中的沉积而可能导致严重的肺损伤。

鉴于以上所述，测量我们周围的空气中UFP的特性是非常重要的。可以通过使用UFP测量设备来收集关于大气超微颗粒（UFP）的特性的信息，所述UFP测量设备允许实现大气颗粒的局部检测并且涉及测量空气中的颗粒数浓度N、数量平均颗粒直径d_p,av以及颗粒尺寸分布dN(d_p)/dln(d_p)。特别地，引起的与向UFP空气污染的暴露关联的健康危害据信与UFP长度浓度L = N*d_p,av有关。后一推论的原因来自以下考虑（参见例如H. Fissan et.al., Journal of Nanoparticle Research（2007）， Vol. 9，pp. 53 – 59）：吸入的大气颗粒的相对健康危害很可能与吸入之后沉积在呼吸道中的每单位体积吸入空气的颗粒表面面积关联。此外，当正确考虑了吸入大气颗粒的沉积效率与其在呼吸道不同区域中的直径的函数关系时，该沉积颗粒表面面积浓度可以被证明与吸入空气中的颗粒长度浓度L成比例（国际辐射防护委员会ICRP，1994）。

图1a中示出了WO2007/000710 A2中公开的一种现有技术UFP传感器。测量设备10包括可选地设有颗粒预滤器12的空气入口部分11。该UFP传感器进一步包括颗粒充电部分18，其能够在采样的空气流中的大气颗粒进入设备10中之后对这些大气颗粒充电。此外，UFP传感器10包括包含法拉第笼装置（Faraday cage arrangement）16的颗粒感测部分13，该法拉第笼装置与UFP传感器10的其余部分电绝缘并且经由灵敏电流计15连接到地电位。进入法拉第笼装置16的空气流中的带电颗粒与其电荷一起被法拉第笼内部的空气可渗透过滤介质捕获，从而产生电流I_s，该电流可以由电流计15测量，其等于法拉第笼装置16内部每单位时间沉积的电荷。电流I_s的幅度与进入法拉第笼装置16的空气流中大气带电UFP的浓度水平成比例，该比例因子由大气颗粒上的平均电荷确定。如果充电部分18中的颗粒充电通过扩散充电完成，那么I_s与颗粒长度浓度L = N*d_p,av成比例（M . Adachi et.al., Journal of Aerosol Sci. 16（2），pp. 109-123，1985）。

图1a中的UFP传感器进一步设置有颗粒浓度变化部分17，其设置在颗粒充电部分18的下游，能够造成带电UFP的浓度在第一浓度水平与第二浓度水平之间变化。在图1a中，浓度变化部分17被实施为平行板部分（也称为“板部分”），包括由平行板电极表面形成的空气导管19，在所述平行板电极表面之间可以施加电位差V_p。电极板之间的电位差创建了跨导管19的电场。如果跨导管没有施加电场，那么离开板部分的大气带电颗粒的浓度水平（第一浓度水平）将与进入板部分的大气带电颗粒的浓度水平基本上相同。如果跨导管在板之间施加了非零电场，那么进入板部分的大气带电颗粒的至少一部分将静电沉淀（precipitate）到电极表面之一上，从而将离开板部分的大气带电颗粒的浓度水平降低到更小的第二浓度水平。离开板部分的带电颗粒的浓度水平随后由法拉第笼装置16接收，引起由电流计15测量的传感器电流I_s。

如上所述，测量的电流信号I_s的幅度与由法拉第笼装置16接收的空气流中带电UFP的浓度水平成比例，并且在带电UFP的浓度水平变化时变化。响应于随着时间的推移所施加的颗粒浓度的变化，所述已知传感器10在连续的时间间隔期间以串行的方式确定与变化的颗粒浓度水平关联的测量信号。包括至少两个测量信号的与至少两个变化的颗粒浓度水平的组相应的组是所需要的，并且对于确定总颗粒数浓度N和平均颗粒直径d_p,av是足够的。可以连续地确定不同的测量信号组以便跟踪随着时间的推移总颗粒数浓度和平均颗粒直径的演变。

为了精确地确定大气颗粒的总颗粒数浓度N和平均颗粒直径d_p,av，已知传感器10需要这样的环境，其中大气颗粒的总浓度和颗粒尺寸分布（即颗粒浓度与颗粒尺寸的函数关系）应当仅仅只是时间的缓慢变化函数，优选地基本上是时间平稳的（stationary in time）。在测量两个顺次获得的测量信号的单个组所需的时间间隔期间，所述单个组是单次确定总颗粒数浓度和平均颗粒直径所需的，总颗粒数浓度和平均颗粒直径应当保持基本上恒定。

由于通常使至少最小时间段期间的信号平均成为必要的对于测量准确度的最小所需要求的原因，不可能使得该时间间隔任意小。对于非平稳瞬态环境中的精确操作而言，需要可以也在高度瞬态的条件下确定总颗粒数浓度N和平均颗粒直径d_p,av的设备，在所述高度瞬态的条件中，颗粒浓度水平在时间的推移期间可能快速地变化。这样的情况例如可能出现在存在机动车辆的位置处或附近。

在现有技术中且如上所述，根据2个连续记录的传感器信号I_s的系列测量，推断大气颗粒的颗粒数浓度N和平均直径d_p,av，一个信号I_s=I₁在板部分中的沉淀电压V_p=0处测量，另一个信号I_s=I₂在沉淀电压V_p=V₁处测量（参见图1b）。由于施加的非零V_p=V₁从穿过板部分17的空气流中移除带电颗粒的至少一部分，通常有I₂<I₁。

有启发性的是简要地描述这样的相对准确度，N和d_p,av可以在其中带电大气颗粒的尺寸分布的特性随着时间的推移基本上保持恒定的平稳条件下利用设备10根据测量的信号I₁和I₂以该相对准确度推断。在相对于通过尺寸成比例地不同的传感器的参考空气流φ^*的通过所述传感器的空气流φ (m³/s)下（传感器尺寸和空气流φ彼此相关，使得传感器内部的空气速度保持基本上恒定且与φ无关），N依照方程1与I₁和I₂有关：

（颗粒/cm³）                       方程1

S_N为第一比例常数。d_p,av依照方程2与I₁和I₂有关：

    （nm）                            方程2

S_dp为第二比例常数。最后，颗粒长度浓度L依照方程3仅仅与I₁有关：

   （（颗粒/cm³）.nm）                 方程3。

在关于N和d_p,av的平稳条件下，可以证明相对不准确度ΔN/N和Δd_p,av/d_p,av依照方程4和方程5分别与传感器信号I_s的测量不准确度ΔI_s有关：

                                     方程4

。

ΔI_s对于当前市场上的最佳运算放大器而言大约为1*10^-15A (=1 fA)，并且由于电子噪声的原因不能容易地使得其更小。这种情况对于N和d_p,av的单次确定的可达到的准确度设置了极限。此外，相对不确定度ΔN/N和Δd_p,av/d_p,av在N和/或φ的较小值下增大。可以增大空气流φ以降低相对不确定度/不准确度，但是这通常不可能在不增大传感器尺寸的情况下完成。这种增大是不希望的，因为人们通常希望传感器尺寸保持尽可能小，从成本和轻便性的观点来看也是这样。类似地，传感器尺寸的减小将减小φ，从而增大相对不确定度ΔN/N和Δd_p,av/d_p,av。这增大了作为时间函数的N和d_p,av的推断值的分散性（scatter）。只要就N和d_p,av而言的空气污染特性保持基本上时间恒定的，那么可以通过平均随着时间的推移连续获得的测量的结果而同样在φ的相对较小的值下实现改善的准确度以及因而可靠性。该平均可以针对测量的I₁和I₂信号进行，或者针对根据这些信号推断的值N和d_p,av进行。

当就N和d_p,av而言的空气污染特性随着时间的推移改变时（即当它们变成瞬态时），不能使用平均若干顺次获得的测量结果的方法。当使用图1a中所绘的设置时，尤其如此，因为传感器信号I₁和I₂是在时间上顺次获得的。当发生空气污染特性的快速变化时，连续获得的信号I₁和I₂在不同的空气污染条件下记录并且因而不能可靠地在方程1-3中结合在一起以便推断N和d_p,av，从而大大地增大了相对不准确度ΔN/N和Δd_p,av/d_p,av。

很可能的是，在某个阶段 I₁ < I₂，这在使用方程1-3时给出关于N和d_p,av的毫无意义的结果。特定时间段上顺次测量的电流I₁和I₂的单独的平均没有提供改善该情形的解决方案，因为这仅仅倾向于抑制人们正想测量的观察的空气污染瞬变量（transient）。严格说来，当在关于微粒空气污染特性的不同（瞬态）条件下获得顺次测量的传感器信号I₁和I₂时，方程1和方程2丧失了其有效性。因而，随着时间的推移不再能获得依照方程1-3从信号I₁和I₂推断的N和d_p,av的可靠数据。

发明内容

鉴于以上所述，希望的是实现一种改进的用于推断随着时间的推移大气超微颗粒的尺寸分布的特性的设备和方法，其至少减轻现有技术的上述问题。

依照本发明的第一方面，提供了一种用于表征空气流中带电大气颗粒的尺寸分布随着时间的演变的设备，该设备包括：

空气入口，其用于空气流中的大气颗粒进入，

颗粒充电单元，其被设置成通过对进入设备的大气颗粒充电而创建带电大气颗粒的尺寸分布，

浓度变化部分，其能够造成在至少一个时间间隔期间带电颗粒的浓度在至少第一浓度水平和第二浓度水平之间变化，

颗粒感测部分，其能够产生与第一浓度水平相应的第一测量信号I₁以及与第二浓度水平相应的第二测量信号I₂，以及数据求值（evaluation）单元，其被设置成根据第一测量信号I₁和第二测量信号I₂以及参考颗粒直径d_p,ref推断带电大气颗粒的尺寸分布的颗粒数浓度N和平均颗粒直径d_p,av。推断的平均颗粒直径d_p,av相对于参考颗粒直径d_p,ref的变化由设定的最大变化限界。

因此，提供了一种被设置成跟踪随着时间的推移空气流中大气颗粒（例如UFP）的尺寸分布的潜在地瞬态的特性N和d_p,av的设备。该设备被设置成使得当对测量信号I₁和I₂求值以便推断颗粒浓度N和平均颗粒直径d_p,av时，对推断的平均颗粒直径相对于参考颗粒直径d_p,ref的允许的变化设置限制。更特别地，该变化由设定的最大变化限界。该限制在物理上是合理的，因为对于产生特定空气污染的给定污染源来说，颗粒尺寸分布的特性的瞬变量通常与颗粒数浓度的瞬变量比与平均颗粒直径的瞬变量更加相对有关。允许相对于参考颗粒直径的至多仅仅有限的d_p,av变化的情况的确允许d_p,av随着时间的推移而经历变化，然而降低了d_p,av的推断值相对于d_p,ref的偏差并且确保了当d_p,ref为审慎地选择的物理上真实的平均颗粒直径时推断的d_p,av在各种各样的条件下保持物理上真实的。在涉及N的值以及其中的变化的情况下，不施加任何限制。这改善了总体可靠性并且降低了关于N和d_p,av的推断值随着时间的分散性，而不必依赖于硬件适应性或平均过程。当N和/或φ相对较低时，改善的准确度不仅适用于在瞬态条件下而且适用于在平稳条件下获得的N和d_p,av的推断值。依照方程1，小的颗粒数浓度N伴随仅仅信号差(I₁-I₂)的小的值以及因而依照方程2伴随d_p,av的推断值的相对较大的不确定度，在方程2中，(I₁-I₂)出现在分母中。

依照所述设备的一个实施例，基于第一测量信号I₁、第二测量信号I₂以及带电大气颗粒的尺寸分布的推断的平均颗粒直径d_p,av推断颗粒数浓度N。该过程确保了N和d_p,av的推断值相对于测量信号I₁和I₂的内部一致性，从而不仅对于d_p,av而且对于N得到物理上真实的结果，而不必依赖于平均过程或者关于随着时间的推移N的推断值的变化的限制。

依照所述设备的一个实施例，所述浓度变化部分是能够在至少一个时间间隔期间电沉淀带电大气颗粒的尺寸分布的至少一部分的电沉淀单元。该实施例允许实现借助于跨位于沉淀单元内部的两个平行电极表面之间的流导管施加电场而改变带电大气颗粒的尺寸分布的浓度的方便且可控的方式，如前面针对图1a中的现有技术设备10所描述的。优选地，选择电场以便仅仅沉淀在不可忽略的程度上对总颗粒数浓度N产生贡献的任何给定尺寸的带电颗粒的部分。更特别地，跨流导管施加的电场被选择成使得直径大于10nm的带电颗粒仅仅部分地从穿过沉淀单元的空气流中沉淀。

依照所述设备的一个实施例，第一浓度水平与带电大气颗粒的创建的尺寸分布的浓度水平基本上相同。这是有利的，因为它允许在对进入传感器设备的大气颗粒充电之后，测量的信号I₁与传感器设备内部带电大气颗粒的创建的尺寸分布的特性相应。优选地，传感器设备的充电部分内部大气颗粒的充电利用扩散充电来完成。随后，可以使得信号I₂与带电大气颗粒的尺寸分布的特性相应，其在带电大气颗粒的初始创建的尺寸分布的浓度借助于传感器设备的沉淀部分内部的部分静电颗粒沉淀而降低之后获得。这个过程允许使用方程1-3根据信号I₁和I₂推断带电大气颗粒的初始创建的尺寸分布的特性。

依照所述设备的一个实施例，参考颗粒直径d_p,ref是预定义的颗粒直径d_p,0。该预定义的颗粒直径与颗粒直径的缺省值相应，其可以由设备的用户设置，并且其优选地代表近似期望的平均颗粒直径。特别地，当在接通传感器设备之后立即记录第一信号I₁和I₂时，将预定义的颗粒直径d_p,0用作参考颗粒直径是有利的。此时，没有d_p,av的先前推断值是可用的，并且于是优选的是依赖于预定义的颗粒直径d_p,0的值以便确保如果在接通传感器设备之后立即记录第一信号I₁和I₂时的时间期间，带电大气颗粒的尺寸分布在其特性中表现出瞬态行为，那么没有d_p,av和N的物理上不真实的值从I₁和I₂推断出来。

依照所述设备的一个实施例，预定义的颗粒直径d_p,0优选地设置为20-100nm尺寸范围内的值，该尺寸范围是尺寸在近似10nm与300nm之间的大气超微颗粒的数量平均颗粒直径的典型尺寸范围。

依照所述设备的一个实施例，参考颗粒直径d_p,ref是d_p,av的先前推断的颗粒直径，优选地为d_p,av的最近推断的先前值。这增大了任何给定时刻下d_p,av和N的推断值的准确度和可靠性，因为通常不期望的是，d_p,av的主要变化出现在信号I₁和I₂的连续记录之间的短暂时间段内。现在，允许d_p,av的连续推断值的受控的渐变，涉及关于d_p,av的先前推断值的仅仅最少量的历史，该历史优选地由d_p,ref的单个数量形成，其被设置为等于d_p,av的最近推断的先前值。

依照所述设备的一个实施例，当I₁ ≤ I₂时或者当I₁小于或等于预定义的参考信号I_1,ref时，推断的平均颗粒直径d_p,av被取为等于参考颗粒直径d_p,ref，d_p,ref的值优选地代表d_p,av的最近推断的值或者预定义的值d_p,0。当I₁ ≤ I₂时，d_p,av不可能根据方程2推断出来，因为这将导致d_p,av的物理上不真实的负值。在关于大气带电颗粒的尺寸分布的特性的高度瞬态的条件下或者当信号I₁和I₂的幅度太小而不能以令人满意的准确度记录时，可能出现I₁ ≤ I₂的情况。在引起太小而不能以令人满意的准确度记录并且因而即使在I₁>I₂时也不适合依照方程2推断d_p,av的可靠值的信号I₁和I₂的测量结果的相对较小的颗粒浓度N下，可能出现I₁ ≤ I_1,ref的情况，其中I_1,ref的幅度优选地代表为零的值或者接近零的值（优选地处于0-10fA的范围内）。

依照所述设备的一个实施例，将推断的平均颗粒直径d_p,av与推断的颗粒数浓度N的数学乘积N*d_p,av设置成与第一测量信号I₁成比例。这与方程3一致并且在所有的情况下确保了N和d_p,av的推断值以其乘积L与I₁成比例的方式与彼此有关。根据以下观察，这在物理上是正确的：当颗粒充电借助于扩散充电完成时，L ∝ I₁（M . Adachi et.al., Journal of Aerosol Sci. 16(2), pp. 109-123, 1985）。

反过来，如前面所讨论的，当吸入受污染的具有大气颗粒的尺寸分布的空气时，L据信与暴露相关健康危害成比例。该过程确保在所有的条件和情况下，可以通过N和d_p,av的组合的推断值或者甚至更直接地通过I₁获得暴露相关健康危害的可靠估计。

依照所述设备的一个实施例，使得推断的平均颗粒直径相对于参考颗粒直径的设定的最大变化依赖于所述两个测量信号I₁和I₂中的至少一个的幅度。这是有利的，因为该条件在比较d_p,av的连续推断值时允许d_p,av的允许最大变化的更大的灵活性。在I₁和I₂的高值下，I₁和I₂的不准确度与记录I₁和I₂的低值时相比相对更小，从而允许相对较高的值用于设定的最大变化。当存在d_p,av的相对较快的瞬变量时，这种情况也有助于随着时间记录这些瞬变量。如果遇到了低的大气颗粒浓度，那么将测量I₁和I₂的小值，这依照方程2增大了d_p,av的推断值的相对不确定度。后一情形可以通过将设定的最大变化限制为相对较小的值来改善。

依照所述设备的一个实施例，顺次地在连续时刻t_k、t_k+1、t_k+2、……产生一系列第一测量信号I₁(t_k)、I₁(t_k+2)、I₁(t_k+4)、……和一系列第二测量信号I₂(t_k+1)、I₂(t_k+3)、I₂(t_k+5)、……，k代表整数，并且其中数据求值单元被设置成在产生了第一测量信号I₁或第二测量信号I₂时的每个时刻t_k、t_k+1、t_k+2、……推断带电大气颗粒的尺寸分布的颗粒数浓度N和平均颗粒直径d_p,av。这是有利的，因为这允许在记录信号I₁或信号I₂时的每个时刻快速地更新N和d_p,av。

依照所述设备的一个实施例，该设备特别地被设置成允许检测带电大气颗粒的尺寸分布的特性随着时间的演变，这些带电大气颗粒主要为直径在5-500nm尺寸范围内，更优选地在10-300尺寸范围内的带电超微颗粒。这是有利的，因为这些超微颗粒经常代表全部遇到的具有颗粒和气体的空气污染的最有危害的成分。

本发明的上述方面的不同特征可以以任意组合结合。

本发明的一个优点在于，公开了一种设备和方法，其在使用WO2007000710 A2中所描述的基本传感器（参见图1a）时，在该传感器在关于微粒空气污染特性的静态条件下和瞬态条件下使用时，显著地降低随着时间的推移d_p,av和N的推断数据的分散性。此外，这允许实现传感器尺寸和传感器价格（复杂性）的相对降低，而没有遭受测量结果的额外不可靠性/分散性的麻烦。

本发明的其他目的、特征和优点根据以下的详细公开内容、根据所附从属权利要求以及根据附图将显现出来。

总的说来，除非本文另有明确定义，权利要求中使用的所有术语都应当依照其在本技术领域中的普通含义来解释。除非另有明确说明，对“一/一个/该[元件、设备、部件、装置、步骤等等]”的所有引用都应当开放地解释为引用所述元件、设备、部件、装置、步骤等等的至少一个实例。除非有明确说明，本文公开的任何方法的步骤都不必以公开的确切顺序执行。

除非另有定义，本文使用的所有术语（包括技术和科学术语）具有本发明实施例所属领域的技术人员通常理解的相同含义。还应当理解的是，本文使用的术语应当被解释为具有与其在本说明书的上下文和相关技术领域中的含义一致的含义，并且不应当在理想化的或者过于形式的意义上进行解释，除非本文中这样明确地定义。

附图说明

现在，将参照附图更详细地描述本发明的实施例，在附图中：

图1a和图1b为现有技术超微颗粒传感器的示意图；

图2为依照本发明实施例的用于表征带电大气颗粒的尺寸分布随着时间的演变的设备的框图。

应当指出的是，这些附图是示意性的并且未按比例绘制。为了清楚和方便起见，尺寸夸大或减小地示出了这些附图的部分的相对维度和比例。