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有序亚微米中空硅材料的绿色合成及其应用

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摘要

中空硅因能形成与模板结构相匹配的有序、可控以及均匀的功能性孔材料,成为近年来材料科技工作者的研究热点之一。同时由于其独特的孔结构和优越的物理化学性能,被广泛应用于分离、酶的固定化、分子筛选以及药物释放等领域。迄今为止,中空硅材料的制备方法主要有两种,即硅氧烷的水解缩合和自组装(St(o)ber法)以及硅酸钠的酸性水解缩合法。与前者相比,硅酸钠法具有更加突出的优点:如低成本、原料易得以及以水为溶剂等。然而,硅酸钠的酸性催化缩合是一种快速无序的自组装,而难于获得高度有序的中空硅产品。因此,设计出一种简单的、环保型的硅酸钠合成法是极其必要的。
　　 本论文设计出了一种简易的硅酸钠法,并成功制备出了高度有序的亚微米中空硅材料。具体来说,通过采用无皂乳液聚合制备出单分散性的阳离子聚苯乙烯微球,再以硅酸钠为硅源,在盐酸的催化作用下,促使硅材料在阳离子模板表面进行有序、均匀地水解缩合和自组装,而制备出高度有序的中空硅微球。
　　 为了进一步了解所制备的中空硅微球的特性,本论文从中空硅应用最广的两个方面即环境污染物的处理和酶的固定化开展研究。一方面,分别以所制备的低成本的中空硅和传统的St(o)ber法所制备的中空硅为载体,以中性红(NR:neutral red)为模型,研究两种载体对中性红污水的净化行为。利用紫外吸收(530nm)测定出污水中的中性红残留量,以获得两种载体的吸附量。实验结果表明,与传统的中空硅载体相比,本论文所制备的低成本的中空硅载体获得更高的吸附量和较低的解吸率。另一方面,以葡萄糖氧化酶(GOx:glucose oxidase)为模型,研究两种载体的酶的固定化行为。其中,GOx的活性测定,基于GOx氧化D-(+)-葡萄糖产生双氧水(H2O2),然后,H2O2在辣根过氧化酶(HRP)作用下,氧化2,2'-连氮-双-(3-乙基苯并噻唑啉磺酸)(ABTS)还原物生成ABTS氧化物,最后利用紫外光谱在420nm处测定出ABTS氧化物吸收峰的强弱变化以获得GOx活性。与传统的中空硅载体相比,所制备的载体可以明显地提高GOx吸附量以及有效地降低GOx的漏液。所有的实验结果都表明,本论文所制备的高度有序中空硅材料无论是在环境污染物的处理还是酶的固定化应用方面都展现了其突出的优点。

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