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【6h】

钯修饰阵列碳纳米管电极对多氯联苯的电还原脱氯

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文摘

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1绪论

1.1多氯联苯概述

1.1.1多氯联苯的来源和危害

1.1.2多氯联苯的结构性质和分析方法

1.1.3多氯联苯的处理方法

1.2电化学方法概述

1.2.1电化学法的机理

1.2.2电极材料

1.2.3电化学法在有机氯废水处理中的应用

1.3碳纳米管概述

1.3.1碳纳米管的结构和性质

1.3.2碳纳米管的制备

1.3.3碳纳米管的应用

1.4研究背景、目的、内容及意义

1.4.1研究背景和目的

1.4.2研究内容和意义

2有序阵列碳纳米管的制备、纯化与表征

2.1实验材料与试剂

2.1.1实验材料

2.1.2化学试剂

2.2实验仪器

2.3实验装置

2.4实验步骤

2.4.1碳纳米管的制备

2.4.2碳纳米管的纯化

2.4.3碳纳米管的表征

2.5实验结果与讨论

2.5.1不同沉积条件对碳纳米管电极形貌的影响

2.5.2纯化前后碳纳米管电极形貌的对比

2.6本章小结

3钯/碳纳米管/钛电极的制备和表征

3.1实验材料与试剂

3.1.1实验材料

3.1.2化学试剂

3.2实验仪器

3.3实验装置

3.4实验步骤

3.4.1电解液的配制

3.4.2直流电沉积制备钯/碳纳米管/钛电极

3.4.3钯/碳纳米管/钛电极的表征

3.5实验结果与讨论

3.5.1不同电沉积条件对钯/碳纳米管/钛电极形貌的影响

3.5.2 XRD和EDX分析结果

3.5.3循环伏安分析结果

3.6本章小结

4多氯联苯的电还原脱氯

4.1实验材料与试剂

4.1.1实验材料

4.1.2化学试剂

4.2实验仪器

4.3实验装置

4.4实验步骤

4.4.1 PCB29标准溶液和电解液的配制

4.4.2 PCB29的电还原脱氯

4.4.3样品分析

4.5实验结果与讨论

4.5.1电极对PCB29降解效果的影响

4.5.2支持电解质对PCB29降解效果的影响

4.5.3 工作电压对PCB29降解效果的影响

4.5.4 PCB29初始浓度对PCB29降解的影响

4.5.5几种平板电极对PCB29降解效果的比较

4.5.6降解产物的定性分析

4.6本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

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摘要

近年来,电还原法处理氯代有机物,因脱氯效率高、操作简便、环境友好等优点,引起了研究者的广泛重视。本论文制备了负载有金属钯催化剂的碳纳米管阵列作为电极用于电催化还原脱氯处理水中难降解的多氯联苯,以降低其生物毒性和提高可生化降解性。主要开展了以下几方面的工作: 采用化学气相沉积法在金属钛基底上制备有序阵列碳纳米管电极并对其进行纯化,考察了沉积温度、催化剂前驱体(二茂铁)浓度和沉积时间对电极形貌的影响。通过扫描电镜(SEM)和透射电镜(TEM)分析表明,在沉积温度为800℃,二茂铁浓度为24mg/mL,沉积时间为5min的条件下制备的碳纳米管在钛基底上致密均匀生长,阵列性良好,长度适中,外径约为80nm,内径约为15nm。纯化后电极形貌未受到破坏,性能得到改善. 采用恒电流电沉积法在有序阵列碳纳米管电极上负载钯催化剂,考察了电流密度和沉积时间对电极形貌和性能的影响,通过透射电镜观察发现在电流密度为1.0mA/cm2、沉积时间为10min时,催化剂颗粒的数量适中,分散均匀,平均粒径约为10nm。对电极进行X-射线衍射(XRD)和能量分散X-射线(EDX)分析证实了钯在电极上的存在。循环伏安分析表明了载钯阵列碳纳米管(Pd/CNTs/Ti)电极优良的电化学性能。 将用上述方法制备的Pd/CNTs/Ti电极用于对目标物2,4,5-三氯联苯(PCB29)进行电催化还原脱氯降解,考察了电极的制备条件,支持电解质的种类和浓度,工作电压和PCB29初始浓度对降解效果的影响。研究表明,在0.05mol/L硫酸作支持电解质、工作电压为-1.0V时,Pd/CNTs/Ti电极对初始浓度为20mg/L的PCB29电解6h的降解率能达到90%,优于载钯的石墨(Pd/Graphite)电极和钛(Pd/Ti)电极。对降解产物进行定性分析发现降解过程中有一氯联苯、二氯联苯和联苯生成,同时溶液中的氯离子浓度也随着降解的进行逐渐增大,证实了电还原脱氯反应的发生。 总之,本研究用较简单的方法制备出了载钯阵列碳纳米管电极,优化了电极制备条件,考察了该电极在适宜条件下对多氯联苯的电还原脱氯降解效果,并对降解产物进行了定性分析,为电催化还原法处理水溶液中多氯联苯的实际应用提供了理论基础和实验依据。

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