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【24h】

Synthesis and characterization of a singlet delocalized 2,4-diimino-1,3-disilacyclobutanediyl and a silylenylsilaimine

机译：单重态离域化的2,4-二亚氨基-1,3-二硅环丁二基和甲硅烷基硅亚胺的合成与表征

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The synthesis and characterization of a singlet delocalized 2,4-diimino-1,3-disilacyclobutanediyl, [LSi(μ-CNAr) _2SiL] (2, L: PhC(NtBu) _2, Ar: _2,6-iPr _2C _6H _3), and a silylenylsilaimine, [LSi(=NAr)-SiL] (3), are described. The reaction of three equivalents of the disilylene [LSi-SiL] (1) with two equivalents of ArN=C=NAr in toluene at room temperature for 12 h afforded [LSi(μ-CNAr) _2SiL] (2) and [LSi(=NAr)-SiL] (3) in a ratio of 1:2. Compounds 2 and 3 have been characterized by NMR spectroscopy and X-ray crystallography. Compound 2 was also investigated by theoretical studies. The results show that compound 2 possesses singlet biradicaloid character with an extensive electronic delocalization throughout the Si _2C _2 four-membered ring and exocyclic C=N bonds. Compound 3 is the first example of a silylenylsilaimine, which contains a low-valent silicon center and a silaimine substituent. A mechanism for the formation of 2 and 3 is also proposed.
机译：单重态离域的2,4-二亚氨基-1,3-二硅环丁二基[LSi（μ-CNAr）_2SiL]（2，L：PhC（NtBu）_2，Ar：_2,6-iPr _2C _6H _3的合成与表征）和甲硅烷基硅亚胺[LSi（＝ NAr）-SiL]（3）。在甲苯中，三当量的二甲硅烷基[LSi-SiL]（1）与两当量的ArN = C = NAr在甲苯中反应12小时，得到[LSi（μ-CNAr）_2SiL]（2）和[LSi（ = NAr）-SiL]（3）的比例为1：2。化合物2和3已经通过NMR光谱和X射线晶体学表征。还通过理论研究对化合物2进行了研究。结果表明，化合物2具有单重双自由基特征，并且在整个Si _2C _2四元环和环外C = N键上具有广泛的电子离域作用。化合物3是甲硅烷基硅亚胺的第一个实例，其包含低价硅中心和硅亚胺取代基。还提出了形成2和3的机制。

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