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Ate Complexes in Iron-Catalyzed Cross-Coupling Reactions

机译：铁催化的交叉偶联反应中的络合物

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Iron-catalyzed cross-coupling reactions have an outstanding potential for sustainable organic synthesis, but remain poorly understood mechanistically. Here, we use electrospray-ionization (ESI) mass spectrometry to identify the ionic species formed in these reactions and characterize their reactivity. Transmetalation of Fe(acac)(3) (acac=acetylacetonato) with PhMgCl in THF (tetrahydrofuran) produces anionic iron ate complexes, whose nuclearity (1 to 4Fe centers) and oxidation states (ranging from -I to +III) crucially depend on the presence of additives or ligands. Upon addition of iPrCl, formation of the heteroleptic Fe-III complex [Ph3Fe(iPr)](-) is observed. Gas-phase fragmentation of this complex results in reductive elimination and release of the cross-coupling product with high selectivity.
机译：铁催化的交叉偶联反应对于可持续的有机合成具有巨大的潜力，但在机理上仍知之甚少。在这里，我们使用电喷雾电离（ESI）质谱法来鉴定在这些反应中形成的离子种类并表征其反应性。 Fe（acac）（3）（acac =乙酰丙酮）在THF（四氢呋喃）中与PhMgCl的重金属化生成阴离子型铁酸盐配合物，其核度（1-4Fe中心）和氧化态（-I至+ III）关键取决于添加剂或配体的存在。加入iPrCl后，观察到杂配Fe-III络合物[Ph3Fe（iPr）]（-）的形成。该络合物的气相裂解导致还原性消除和高选择性释放交叉偶联产物。

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