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【24h】

Mechanism of the Palladium-Catalyzed Synthesis of Munchnones: The Role of Ligands in N-Acyl Iminium Salt Carbonylation

机译：钯催化合成蒙克农胺的机理：配体在N-酰基亚胺盐羰基化中的作用

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The palladium-catalyzed carbonylative coupling of imines, acid chlorides, and dipolarophiles can provide efficient routes to prepare nitrogen-containing heterocycles. One challenge in developing this reaction, and in the creation of more active catalyst systems, is the lack of data on how this complex transformation proceeds. To address this, we report here the results of our mechanistic studies on this system, and in particular the formation of mesoionic munchnones. This includes the synthesis of key catalytic intermediates, model reactions, and kinetic studies that support the role of these compounds in catalysis. Together, these studies provide a clear picture of the impact of catalyst structure, ligands, and palladium nanoparticles on facilitating the carbonylation of in situ generated iminium salts, and suggest an avenue for the creation of more active catalyst systems.
机译：亚胺，酰氯和偶极亲子的钯催化羰基偶合可提供制备含氮杂环的有效途径。开发该反应以及创建更具活性的催化剂体系的挑战之一是缺乏有关这种复杂转化如何进行的数据。为了解决这个问题，我们在这里报告了我们对该系统进行机械研究的结果，尤其是中离子型警棍的形成。这包括关键催化中间体的合成，模型反应以及支持这些化合物在催化中作用的动力学研究。总之，这些研究清楚地说明了催化剂结构，配体和钯纳米颗粒对促进就地生成的亚胺盐的羰基化的影响，并为创建更具活性的催化剂体系提供了途径。

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