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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Synthesis and first use of pyridine-2,6-diylbis(pyrazine-2-ylmethanone) in metal cluster chemistry: a {(Mn3Na2)-Na-III} complex with an ideal trigonal bipyramidal geometry
【24h】

Synthesis and first use of pyridine-2,6-diylbis(pyrazine-2-ylmethanone) in metal cluster chemistry: a {(Mn3Na2)-Na-III} complex with an ideal trigonal bipyramidal geometry

机译：吡啶-2,6-二基双（吡嗪-2-基甲酮）在金属簇化学中的合成及首次应用：具有理想三角双锥体几何结构的{（Mn3Na2）-Na-III}配合物

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The successful organic synthesis of a new dipyrazole/pyridine-dicarbonyl organic molecule, namely pyridine-2,6-diylbis(pyrazine-2-ylmethanone) [(pz)CO(py)CO(pz)], followed by its employment in Mn coordination chemistry has yielded the neutral cluster compound [Mn3Na2O(N-3)(3)(L)(3)] (1), where L2- is the (pz) C-(CH2COCH3)(O-)(py)C(CH2COCH3)(O-)(pz)dianion. The latter group was formed in situ, presumably by the nucleophilic attack of the carbanion -CH2COCH3 to the carbonyl carbon atoms of (pz) CO(py) CO( pz), in the presence of Mnn+ ions under basic conditions and in solvent Me2CO. Complex 1 possesses an almost ideal trigonal bipyramidal topology, with the two Na+ ions occupying the apical positions and the three Mn-III ions residing in the equatorial trigonal plane. The bridging ligation about the metal ions is provided by a mu(3)-O-2-ion and six mu-OR-groups from the L-2-ligand, while peripheral ligation is completed by three terminal azido groups and the pyridine N and carbonyl O atoms of L2-. Magnetic susceptibility studies revealed the presence of predominant antiferromagnetic exchange interactions between the paramagnetic Mn-III centres; the use of an anisotropic, equilateral Mn-3(III) triangle model allowed us to fit the magnetic data and obtain the best-fit parameters: J = -10.8 cm(-1), D = -5.3 cm(-1), and g = 1.99. The combined results demonstrate the rich chemical reactivity of carbonyl groups and the ability of poly-ketone ligands to stabilize cluster compounds with unprecedented structural motifs and interesting architectures.
机译：一种新的二吡唑/吡啶-二羰基有机分子，即吡啶-2,6-二基双（吡嗪-2-基甲酮）[（pz）CO（py）CO（pz）]的成功有机合成，然后在锰中使用配位化学产生了中性簇化合物[Mn3Na2O（N-3）（3）（L）（3）]（1），其中L2-为（pz）C-（CH2COCH3）（O-）（py）C （CH2COCH3）（O-）（pz）阴离子后者的形成可能是在碱性条件下在Mnn +离子存在下和在溶剂Me2CO中，碳负离子-CH2COCH3对（pz）CO（py）CO（pz）的羰基碳原子的亲核攻击而形成的。配合物1具有几乎理想的三角双锥体拓扑，其中两个Na +离子占据顶角位置，三个Mn-III离子位于赤道三角平面中。关于金属离子的桥连反应由一个mu（3）-O-2-离子和六个L-配体中的mu-OR-基团提供，而外围连接由三个末端叠氮基和吡啶N完成和L 2-的羰基O原子。磁化率研究表明，顺磁性Mn-III中心之间存在主要的反铁磁交换相互作用。使用各向异性的等边Mn-3（III）三角形模型，我们可以拟合磁数据并获得最佳拟合参数：J = -10.8 cm（-1），D = -5.3 cm（-1）， g = 1.99。结合的结果证明了羰基的丰富化学反应性和聚酮配体稳定具有前所未有的结构基序和有趣结构的簇状化合物的能力。

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