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Primary Radical Ion Pairs in Photosystem II Core Complexes

机译：光系统II核心配合物中的主要自由基离子对

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Ultrafast absorption spectroscopy with 20-fs resolution was applied to study primary charge separation in spinach photosystem II (PSII) reaction center (RC) and PSII core complex (RC complex with integral antenna) upon excitation at maximum wavelength 700-710 nm at 278 K. It was found that the initial charge separation between P680* and Chl_(D1) (Chl-670) takes place with a time constant of ～1 ps with the formation of the primary charge-separated state P680* with an admixture of: P680*~((1-δ)) (P680~(δ+)Chl_(D1)~(δ-)), where δ ～ 0.5. The subsequent electron transfer from P680~(δ+)Chl_(D1)~(δ-) to pheophytin (Pheo) occurs within 13 ps and is accompanied by a relaxation of the absorption band at 670 nm (Chl_(D1)~(δ-)) and bleaching of the Pheo_(D1) bands at 420, 545, and 680 nm with development of the Pheo~- band at 460 nm. Further electron transfer to Q_A occurs within 250 ps in accordance with earlier data. The spectra of P680~+ and Pheo~- formation include a bleaching band at 670 nm; this indicates that Chl-670 is an intermediate between P680 and Pheo. Stimulated emission kinetics at 685 nm demonstrate the existence of two decaying components with time constants of ～1 and ～13 ps due to the formation of P680~(δ+)Chl_(D1)~(δ-) and P680~+Pheo_(D1)~-, respectively.
机译：在278 K的最大波长700-710 nm激发后，采用分辨率为20-fs的超快吸收光谱法研究菠菜光系统II（PSII）反应中心（RC）和PSII核心配合物（带有集成天线的RC配合物）中的初级电荷分离。发现P680 *与Chl_（D1）（Chl-670）之间的初始电荷分离发生在约1 ps的时间常数下，形成了主电荷分离态P680 *，其混合物为：P680 *〜（（1-δ））（P680〜（δ+）Chl_（D1）〜（δ-）），其中δ〜0.5。随后的电子从P680〜（δ+）Chl_（D1）〜（δ-）转移到脱镁叶绿素（Pheo）的过程在13 ps内发生，并伴随着670 nm处的吸收带弛豫（Chl_（D1）〜（δ -））和420、545和680 nm处Pheo_（D1）谱带的漂白以及460 nm处Pheo_-谱带的发展。根据先前的数据，进一步的电子转移到Q_A发生在250 ps内。 P680〜+和Pheo〜-的光谱在670 nm处有一个漂白带。这表明Chl-670是P680和Pheo之间的中间体。由于形成了P680〜（δ+）Chl_（D1）〜（δ-）和P680〜+ Pheo_（D1），在685 nm处激发的发射动力学表明存在两个衰减成分，其时间常数分别为〜1和〜13 ps。 ）〜-。

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