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【24h】

A Simple Chemical Tuning of the Effective Concentration: Selection of Single-, Double-, and Triple-Stranded Binuclear Lanthanide Helicates

机译：有效浓度的简单化学调节：单链，双链和三链双核镧系元素螺旋的选择

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The replacement of terminal 2-benzimidazol-6-carboxypyridine (two internal rotational degrees of freedom) with 2-benzimidazol-8-hydroxyquinoline (one internal rotational degree of freedom) into segmental bis-tridentate ligands in going from L2 and [L3-2H]2 to [L12b-2H]2 does not significantly affect the structures of the resulting binuclear lanthanide triplestranded helical complexes [Ln2(L2)3]6+, [Ln2ACHTUNGTRENUNG(L3-2H)3], and [Ln2(L12b-2H)3] (palindromic helices, intermetallic contact distance9 ,helical pitch1.4 nm per turn). However,their thermodynamic assemblies are completely different in solution, as evidenced by the spectacular decrease of the effective concentrations by two orders of magnitude for [L12b-2H]2. This key parameter in the [Ln2(L12b- 2H)n] (n=2, 3) complexes is further abruptly modulated along the lanthanide series (Ln=La to Lu), which provides an unprecedented tool for 1) tuning the number of ligand strands in the final helicates, 2) selectively coordinating lanthanides in the various complexes, and 3) controlling the ratio of lanthanide-containing polymers over discrete assemblies.
机译：从L2和[L3-2H]开始，将2-苯并咪唑-8-羟基喹啉末端的2-苯并咪唑-6-羧基吡啶（两个内部旋转自由度）替换为分段的双三齿配体] 2至[L12b-2H] 2不会显着影响所得双核镧系三链螺旋复合物[Ln2（L2）3] 6 +，[Ln2ACHTUNGTRENUNG（L3-2H）3]和[Ln2（L12b-2H） ）3]（回文螺旋，金属间接触距离9，每圈螺旋间距1.4 nm）。但是，它们的热力学组装体在溶液中完全不同，这可以通过[L12b-2H] 2的有效浓度急剧下降两个数量级来证明。 [Ln2（L12b-2H）n]（n = 2，3）络合物中的这个关键参数进一步沿着镧系元素系列（Ln = La到Lu）突然进行调制，这为1）调节分子数目提供了前所未有的工具。最终螺旋结构中的配体链; 2）选择性配位各种络合物中的镧系元素; 3）控制含镧系元素的聚合物与离散组件的比例。

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