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首页> 外文期刊>Dalton transactions: An international journal of inorganic chemistry >Directed synthesis of μ-1, 3, 5 bridged dicyanamides by thermal decomposition of μ-1, 5 bridged precursor compounds
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Directed synthesis of μ-1, 3, 5 bridged dicyanamides by thermal decomposition of μ-1, 5 bridged precursor compounds

机译：通过热分解μ-1,5桥联前体化合物直接合成μ-1,3,5桥联双氰胺

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Reaction of transition-metal dicyanamides with pyridazine leads to the formation of the ligand-rich 1:2 (1:2 = ratio between metal salt and organic co-ligand) compounds [M(dca)2(pydz)2]n (dca = dicyanamide, pydz = pyridazine) with M = Mn (1-Mn), Fe (1-Fe), Co (1-Co), Ni (1-Ni). In their crystal structures linear polymeric M-(dca)2-M chains are found, in which the M(ii) cations are μ-1, 5 bridged by the dca anions. The pydz ligands are terminally N-bonded to the cations, which are octahedrally coordinated by two pydz ligands and four dca anions. On heating these precursor compounds, 1-Mn, 1-Fe and 1-Co transform quantitatively into new ligand-deficient 1:1 intermediate compounds of composition [M(dca) 2(pydz)]n with M = Mn (2-Mn), Fe (2-Fe) and Co (2-Co). Investigations by IR spectroscopy, and single crystal X-ray structure analysis, show that the intermediates form a more condensed layered structure in which half of the pristine μ-1, 5 bridged dca anions become μ-1, 3, 5 bridging. This structural transformation is accompanied by a pronounced change of their magnetic properties: whereas the ligand-rich 1:2 compounds show only Curie-Weiss paramagnetism, the ligand-deficient 1:1 intermediates show either antiferro- or ferromagnetic ordering at lower temperatures mediated by the three-atom pathway of the μ-1, 3, 5 bridging dca anions.
机译：过渡金属双氰胺与哒嗪的反应导致形成富配体的1：2（1：2 =金属盐和有机共配体之间的比例）化合物[M（dca）2（pydz）2] n（dca ＝二氰胺，pydz ＝哒嗪），其中M ＝ Mn（1-Mn），Fe（1-Fe），Co（1-Co），Ni（1-Ni）。在其晶体结构中发现了线性聚合的M-（dca）2-M链，其中M（ii）阳离子为μ-1、5，由dca阴离子桥接。 pydz配体末端与阳离子N键合，阳离子由两个pydz配体和四个dca阴离子八面体配位。加热这些前体化合物后，1-Mn，1-Fe和1-Co定量转化为组成为[M（dca）2（pydz）] n且M = Mn（2-Mn ），Fe（2-Fe）和Co（2-Co）。通过红外光谱和单晶X射线结构分析进行的研究表明，中间体形成了更稠密的层状结构，其中一半的原始μ-1、5个桥接的dca阴离子变成了μ-1、3、5的桥连。这种结构转变伴随着其磁性的显着变化：而富含配体的1：2化合物仅显示居里-魏斯顺磁性，而缺乏配体的1：1中间体在较低介导的温度下显示反铁或铁磁有序μ-1、3、5桥接dca阴离子的三原子途径

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